论文部分内容阅读
全球气候变暖威胁着人类的生存环境,二氧化碳(CO2)作为一种主要的温室气体,其吸附分离受到研究者的广泛重视。吸附法具有能耗低、易循环等优点,是一种有效的CO2分离技术。吸附分离过程的关键在于吸附材料的设计与制备。当前吸附材料在吸附量、选择性、吸附动力学等方面都有待提高。结合多孔炭孔隙发达、稳定性好、易操作的优点,本论文第三章从多孔炭材料的制备着手,采用物理活化法,从植物基椰壳出发,通过改变活化温度,活化时间以及通水量等条件,制备了一系列椰壳基活性炭,并对这些材料进行了CO2静态吸附测试,考察其对CO2气体吸附行为。论文第四章通过酚醛胺序列反应,以及胺化实验提高炭材料表面含氮官能团种类和数量;论文第五章选择两种碱性离子液体,并将其负载在炭材料的孔道里,以谋求提高这类复合材料的CO2吸附速率。具体包括如下三个方面:(1)选用炭化-活化一步连续的方法,制备椰壳基活性炭,比表面积高,孔体积大。改变活化温度,时间以及通水量,可以控制椰壳活性炭的比表面积和孔容。对这一系列材料进行了CO2静态吸附,25℃下的吸附量为2.57-3.08mmol g-1。我们发现,活化温度800℃,通水量0.05mL/min,活化时间60min时,制备的椰壳基活性炭在25℃时对CO2有较高的吸附量。(2)通过氢键作用引导酚醛胺与酚醛预聚体的组装过程,得到了具有高度贯通的大孔-介孔-微孔三连续的含氮整体式炭,通过调节胺的加入量,制备了不同含氮量的多孔炭材料。对聚合物和块体炭进行胺化实验,提高炭表面含氮官能团的含量,CO2的静态吸附量提高了22%,发现当含氮量较低时(<1wt%),微孔对CO2的吸附起主要作用;胺化后,表而氮官能团和孔结构对CO2吸附起共同作用。(3)利用碱性离子液体与CO2弱的相互作用,在炭材料介孔表而负载一层碱性离子液体,提高CO2在孔道内的传递速率。实验表明,选用[BMIM]BF4离子液体,可以提高表观吸附速率,但是部分微孔被离子液体堵塞,造成吸附量的下降。