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合成气是一种洁净的能源,如何能有效地制备以及合理利用合成气成为近年来研究的热点。甲烷部分氧化制合成气是目前比较具有应用前景的途径之一。但该反应在催化床层中存在热点并且甲烷和氧气的混合物容易发生爆炸,因此甲烷部分氧化难以得到工业应用。甲烷二氧化碳重整制合成气近年来引起全世界和产业界的广泛关注,但该反应是强吸热反应,能耗大并且催化剂易于积炭,因此该工艺过程办难得到工业应用。甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气不存在甲烷部分氧化与CO2重整的缺点,而且由于实现了(部分)热耦合,有效地消除了甲烷部分氧化中的热点形成和CO2重整反应中的积炭问题,并且对于产物H2与CO的比例可以进行调变。
本文以在传统Ni/γ-Al2O3催化剂中添加微量贵金属Pt催化剂为研究对象,以甲烷二氧化碳临氧自热重整反应制合成气为目标反应,利用自行设计的固定床反应器活性评价装置,对单、双金属催化剂的催化活性进行比较,研究载体、活性组分含量、反应温度、原料气配比以及前驱体对催化剂性能的影响,并使用XRD、BET、TPR、TG等测试方法对催化剂进行详细的结构解释,探讨了催化剂活性与组成结构之间的关系。研究结果表明,微量贵金属Pt的添加极大地提高了Ni/γ-Al2O3催化剂的活性和稳定性,而Pt的加入对SiO2催化剂的活性影响不明显;双金属催化剂的活性随着活性组分含量的升高而增强;催化剂的活性受温度的影响显著,温度越高,催化剂的活性越好,而且单金属催化剂受温度的影响比双金属催化剂要明显;与Ni(NO3)2前驱体相比,使用NiCl2前驱体制备的催化剂还原温度更低,活性更好。研究成果揭示了活性组分与载体之间相互作用的强弱是影响催化剂性能的重要因素。