【摘 要】
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由于析氧反应(OER)存在较高的能量势垒,动力学过程缓慢。因此开发高效的OER电催化剂对于清洁能源和新型能源存储器件至关重要。目前使用的钌,氧化铱是最有效的OER电催化剂。然而,由于储量低,价格昂贵严重制约其大规模应用。探索具有高性能、低成本的催化剂迫在眉睫。本论文利用廉价的甘氨酸与金属离子的络合作用,探究单/双活性位点对OER反应的影响。氮与过渡金属配位形成的M-N-C催化剂具有优异的OER电催
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由于析氧反应(OER)存在较高的能量势垒,动力学过程缓慢。因此开发高效的OER电催化剂对于清洁能源和新型能源存储器件至关重要。目前使用的钌,氧化铱是最有效的OER电催化剂。然而,由于储量低,价格昂贵严重制约其大规模应用。探索具有高性能、低成本的催化剂迫在眉睫。本论文利用廉价的甘氨酸与金属离子的络合作用,探究单/双活性位点对OER反应的影响。氮与过渡金属配位形成的M-N-C催化剂具有优异的OER电催化活性,在近些年研究中得到快速发展。过渡金属3d轨道的性质对于OER过程中起到至关重要的作用。然而以主族元素作为活性中心的催化剂sp带与吸附中间体的相互作用研究相对较少,反应机理尚不明确。开发主族元素作为催化剂的活性中心具有重要意义,本文基于以上研究背景开发了镁氮碳基OER电催化剂。利用镁盐与有机配体的结合,经过高温碳化使金属镁锚定在碳基底上。并在热解过程中气体刻蚀使得催化剂具有高比表面积,为析氧反应过程提供大量催化位点以及气液传质空间。与纯碳基底相比,镁氮碳催化剂析氧反应的电流密度提升23%,过电势降低11%。在单金属作用的基础上,引入第二种异核金属(Co)。通过与单金属镁或钴作用的催化剂对比,分析双金属对碳基底的作用。其中在800℃的退火条件下,钴物质的量为8 mmol的催化剂表现出较低析氧过电势,在电流密度为100 m A cm-2的条件下过电势为449 m V,具有比Ru O2更低的过电势;其拥有较快的反应动力学,Tafel斜率为93.69 m V dec-1。同时在碱性环境中持续反应12 h,电流密度维持率达到90%。对双金属催化剂进一步的探究,引入其他过渡金属元素(Ni)。析氧电化学测试结果表明,过电势呈现出一定程度降低。通过对以上非贵金属催化剂的研究表明,主族金属镁负载以及双金属作用策略具有改善析氧过电势的效果,为低成本、高性能催化剂的设计提供了新方法与思路。
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