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渤海是我国内海,面积约7.7万km2,平均水深约18 m,三面环陆,仅东部通过渤海海峡与北黄海相通。初步调查显示,夏季渤海是大气CH4的源,但关于水体中溶解态CH4的源汇过程,浓度时空分布和海-气交换通量季节演变特征及调控机制的研究尚不充分。尤其是近年来,在人为活动和自然过程耦合作用下,渤海西部底层海水呈逐年增强的季节性耗氧状况,影响面积仅次于长江口低氧区,溶解氧浓度最低值已接近国际公认的低氧限值。针对渤海季节性耗氧这一新生态环境现象,本研究对耗氧海域海水中溶解态CH4的源汇过程,浓度和海-气交换通量时空分布特征及调控过程开展了针对性观测和实验研究。同时,对耗氧海域潜在的含CH4气泡释放现象,本研究在大连湾近岸开展了含CH4气泡释放速率及调控因素的预研究工作。本研究有助于进一步丰富近海海域CH4的生物地球化学循环过程基础数据和资料,更清晰地说明人为活动对近海耗氧海域CH4源汇过程的影响,进而有的放矢地采取措施,改善近海生态环境,逐步减缓近海CH4源的人为增强,以更高效地缓解人为活动对全球气候环境变化的影响。通过自主设计、集成和优化测试,本研究建立了适用于海表大气CH4走航连续观测的船基光腔衰荡光谱观测系统和方法。该系统2011年至2017年最大漂移小于0.1%,精密度小于0.03%,准确度小于0.08%,均优于世界气象组织全球大气观测网对大气CH4的观测数据质量控制要求。同时建立了适用于离散海水样品中溶解态CH4浓度测定的顶空平衡-双通道气相色谱系统和方法。该系统对溶解态CH4观测结果的精密度小于0.80%,准确度小于1.50%,达到国内外先进水平。此外,还改进研发了适用于近岸浅海含CH4气泡收集工作的自动化倒置漏斗采集器和沉积物产CH4速率培养系统及沉积物间隙水提取设备及方法,为开展现场观测、获取高质量的原始观测数据奠定了坚实的基础。利用上述仪器设备,在渤海开展了海表大气、海水和沉积物等介质中CH4及相关水文气象要素的现场观测,并实现春、夏和冬季的海表大气CH4和海水中溶解态CH4的同步观测。基于现场观测和实验数据综合分析发现,观测期间,沉积物很可能是渤海耗氧海域水体中溶解态CH4的主要来源,底层海水为溶解态CH4的弱汇。渤海耗氧海域表层海水中溶解态CH4浓度整体呈初秋季节最高,冬季最低,其他季节居中的季节演变特征,但水柱中溶解态CH4浓度呈夏季垂直差异最大,深秋和冬季垂直分布均匀的分布特征,其最直接的调控因素应是季节性水体层化和海底地形及涡流导致的水动力环境。夏季渤海底层海水中溶解态CH4浓度上升和耗氧过程并无直接的因果关系,两者均为人为活动和自然过程导致沉积物有机质含量逐年增加的结果,但耗氧过程可能在一定程度上消弱溶解态CH4的有氧氧化消耗速率。因此导致夏季渤海耗氧海域可能呈CH4―源增强而汇减弱‖的新特征。而夏季渤海耗氧海域底层海水中溶解态CH4的蓄积效应可能是一直存在的自然过程,但受人为活动对溶解态CH4源汇过程的影响,其浓度时空分布表现出更剧烈的季节演变特征。基于全球大气CH4本底浓度年均值计算观测海域的溶解态CH4饱和度和海-气交换通量比基于现场实测大气CH4浓度计算的结果分别偏高14%和15%。后者计算结果更能代表观测海域真实且准确的结果。因此,本研究将海-气CH4交换通量观测研究方法优化改进为实施海-气CH4同步观测。观测期内,渤海耗氧海域海水溶解态CH4均呈过饱和状态,表现为大气CH4的源。耗氧海域海-气CH4交换通量在季节性水动力环境,风力,海水温度和盐度等因素调控下,呈显著的季节演变特征,其中,季节性水动力环境可能是主要调控因素。海-气CH4交换通量的具体演变特征为由春季至夏季,受温跃层主导作用,海-气CH4交换通量逐渐下降至全年最低,大量溶解态CH4蓄积于底层海水中。至夏秋季节转换时期,随着温跃层快速消退,底层海水中蓄积的溶解态CH4迅速交换、扩散至表层海水,进而释放进入大气,导致初秋季节海-气CH4交换通量达到全年最高。进入冬季,随着底层水体中蓄积的CH4释放结束,海-气CH4交换通量下降至全年最低。因此,耗氧海域海-气CH4交换通量总体呈初秋季节最高,夏季和冬季较低,春季居中的季节演变特征,其中,初秋季节耗氧海域的脉冲式释放通量最高达37.9μmol/m2/d。根据国内外观测研究报道及渤海耗氧状况逐年加剧的实际情况,耗氧海域可能存在或潜在可形成含CH4气泡释放现象。因此本研究利用自行设计研发的倒置漏斗型气泡收集器及水下摄像机等设备,于2016年夏季在大连湾近岸海域开展了含CH4气泡及相关参数的现场观测。结果显示,气泡样品中CH4的含量高达0.378 mol/mol。受人为活动的强烈影响,近岸污染海域释放的气泡主要组分包括CO2、CH4、N2O和水汽等组分。气泡释放的主要影响因素为潮汐,海水温度及沉积物中有机质含量等。其中,潮汐通过周期性改变沉积物表面压力和水体混合稀释过程影响气泡的形成和释放速率,温度通过影响CH4产生速率及其溶解度调节气泡生成和释放,而人为活动导致沉积物中有机质含量也直接影响CH4的产生速率。此外,单位面积海域的含CH4气泡释放通量是溶解态CH4海-气扩散通量的约14.8倍,且含CH4气泡过程可直接影响局地大气CH4混合比分布。因此,含CH4气泡释放海域是大气CH4的源,应予重视并开展深入观测研究。