介孔基有机络合物催化材料的制备与表征

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liying09
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本论文以介孔材料在催化领域的应用为出发点,主要对介孔负载铑络合物催化材料、介孔负载过渡金属离子液体催化材料以及介孔负载二茂铁催化材料等进行了研究和探讨。   提出了一种制备介孔基铑膦络合物的两步合成法。在硅烷偶联剂的作用下,成功地将铑膦络合物组装入介孔孔道中。催化剂对苯乙烯和丙烯酸甲酯加氢反应具有高的催化活性,催化性能与对应的均相催化剂几乎相同。重复催化实验表明,该催化剂与产物易分离,重复使用多次后仍具有高的催化活性。   采用一种新颖的简单中和法,利用羧基二茂铁中的羧基与含有氨基的介孔材料SBA-15作用将二茂铁成功引入介孔SBA-15孔道中。此种方法乃首次应用到介孔材料中,步骤简单,反应条件温和。这种简单有效的方法也可用于制备其它的介孔基复合材料。通过热-质谱分析和能谱分析表明,采用简单中和法可将较多量的二茂铁固载于介孔材料SBA-15的孔道中,并可通过热处理将固载的二茂铁转化为氧化铁和铁。这为我们在介孔材料中组装较多量的金属及金属氧化物提供了一种有效的途径。   采用分步合成的方法,通过硅烷偶联剂的作用成功地将多种过渡金属离子液体催化剂组装入介孔材料SBA-15的孔道中。催化剂对对苯乙烯和四氯化碳的加成反应具有很高的催化活性。实验表明,该催化材料不仅易于分离,而且具备与相应的均相催化剂相同的催化活性。重复催化实验表明,该催化剂重复使用多次后仍具有很高的催化活性。
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