论文部分内容阅读
近几十年来，自旋电子技术的不断成熟推动着信息技术产业的飞速发展，各种新型器件的出现离不开对高性能材料的搜索与研发，如三元半哈斯勒型的半金属材料和拓扑绝缘体材料。本论文的主要工作是通过第一性原理计算对三元半哈斯勒化合物的微观电子结构进行研究，本论文主要由以下四个章节组成：在第一章中概述了三元半哈斯勒型半金属材料和拓扑绝缘体材料的研究背景和意义，详细介绍了不同种类的半金属材料以及拓扑绝缘体材料的国内外研究进展，从而引出本论文的主要工作。第二章介绍了本论文工作所采用的基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法和计算软件（VASP）。在第三章，我们首先针对Te基半哈斯勒化合物XYTe（X=Sc-Zn, Y=Sc-Zn等过渡金属元素）进行第一性原理计算研究。研究结果显示，CoMnTe和FeMnTe体系的半金属带隙达到0.42和0.61eV，比以往文献所报道的全哈斯勒化合物或者半哈斯勒化合物的半金属带隙还要大。而且它自旋少数带的带隙为1.13和1.24eV，费米能级基本上处于带隙中间。此外，CoMnTe和FeMnTe体系分别在相对于平衡状态下的晶格常数-11.3%至6.1%和-11.7%至10.0%的二维应变作用下，依然能够保持半金属性质，属于非常稳健的半金属材料。因此，这两种体系在自旋电子器件中有着潜在的应用价值。在此基础上，我们探讨不同化学组分对体结构带隙和半金属带隙的影响，发现可以通过先选择具有较强的d-d轨道杂化作用的过渡金属元素，然后选择合适的阴离子来调节费米能级在自旋少数态带隙中的位置，这样更容易获得具有较大带隙和半金属带隙的半哈斯勒化合物。第四章主要针对三元半哈斯勒化合物MM’X（M，M’分别为IA族至IIB族元素，H，Cs，La系和第七周期元素除外；X为IIIA族至VIIA族元素，F，Po，At和第七周期元素除外）进行第一性原理计算研究。通过对2295种体系进行高通量数据挖掘，我们发现LiAuS和NaAuS体系具有s-p能带反转结构，并且它们的体结构带隙分别为0.20和0.19eV。同时利用最大局域瓦尼尔函数（Maximally localized Wannier functions）对LiAuS体系的表面态进行理论计算，证实了该体系为优异的拓扑绝缘体材料。通过研究发现，在二维应变作用下，LiAuS和NaAuS体系的能带反转强度和体结构带隙非常稳健，这对实验上利用非平衡状态条件的外延生长技术来合成这两种材料具有一定的指导意义。此外，我们通过对所有的数据结果进行分析，发现M和M’原子之间的价电子差值越大，体系越容易出现能带反转。