锂离子电池具有高能量密度、高工作电压、无记忆效应和充放电效率高等优点,是极具潜力的能量存储器件。但是,要使锂离子电池应用于电动汽车上,其能量密度和功率密度还需要进一步提高。传统的锂离子电池采用石墨作为负极材料。但由于石墨结构特性的限制,其理论比容量仅为372mAh g^-1。且由于石墨锂离子传输速率低,难以满足其在高能量密度和高功率密度锂离子电池中的应用。本论文以提高锂离子电池的能量密度和功率密度为目标,主要采用石墨烯基材料为锂离子电池的负极材料,进行了以下研究:1)三维多孔石墨烯材料的设计及其在锂离子电池中的应用。将戊二醛、间苯二酚和氧化石墨烯的混合溶液,通过水热反应法,促进戊二醛与相邻氧化石墨烯纳米片层上的含氧官能团发生反应构建三维多孔结构。同时利用戊二醛和间苯二酚的缩聚反应在三维多孔结构表面沉积酚醛树脂。在KOH存在的情况下,对产物进行高温处理,得到结构稳定的三维多孔石墨烯材料,其比表面积高达-1066±2 m² g^-1。由此三维多孔石墨烯材料为负极的锂离子电池显示出较高的电化学性能,其首次充放电比容量高达-1538 mAh g^-1,并显示出较高的倍率性能和循环性能。这充分证明了三维多孔石墨烯材料在高性能锂离子电池中的应用潜力。三维多孔石墨烯材料优异的电化学活性主要归因于其较大的比表面积以及由KOH处理后产生的大量活性碳原子。2)Core-void-shell结构的过渡金属氧化物/石墨烯复合材料的设计及其储锂性能。将过渡金属氧化物颗粒封装在石墨烯空壳中形成core-void-shell结构的复合材料是一种提升锂离子电池电化学性能的有效方案。首先,连续的石墨烯壳层能大幅提高电极的导电性,从而有助于锂离子存储过程中的电荷收集和传递过程。其次,独特的壳层结构能够有效地抑制过渡金属氧化物颗粒的团聚,而核与壳之间的中空结构能够为过渡金属氧化物在循环过程中的体积变化提供空间,从而提高电极的循环性能。本论文主要以Fe₃O₄为例,设计和制备了core-void-shell结构的Fe₃O₄@rGO复合材料。以此复合材料为负极组装的锂离子电池可逆比容量高达1236.6 mA h g^-1。其比容量远高于Fe₃O₄、Fe₃O₄/rGO普通复合材料以及文献报道的其它Fe₃O₄基材料的比容量。此外,Fe₃O₄@rGO复合电极呈现出优异的循环性能和倍率性能。3)石墨烯支撑的过渡金属氧化物在充放电过程中的形貌变化及其对锂离子电池性能的影响。研究表明,纳米化的过渡金属氧化物（纳米棒、纳米线等）具有较高的储锂性能。其纳米化的形貌通常被认为是其高储锂性能的主要原因。本论文以石墨烯支撑的MnO₂纳米棒（MnO₂-NR/rGO）为例研究了其在锂离子电池中的应用。结果显示,MnO₂-NR/rGO复合材料具有较高的储锂性能。尤其是MnO₂-NR/rGO经300次充放电循环后,展现出更加优异的储锂性能、循环性能和倍率性能。结构表征表明,充放电循环会引起MnO₂纳米棒形貌和晶相结构的变化。充放电循环过程中MnO₂会逐渐沉积到石墨烯表面,呈现出不规则的形貌。MnO₂的晶相也由原来结晶度低的α型逐渐转换成高结晶度的λ型。分析显示,MnO₂-NR/rGO复合材料良好的储锂性能主要源于其良好的电导性能和MnO₂与rGO之间的强相互作用,而与MnO₂纳米棒的形貌无关。这些结果对设计和制备性能良好的锂离子电极材料具有十分重要的指导作用。综上所述,将石墨基材料作为负极材料是提高锂离子电池能量密度和功率密度的有效方法。石墨烯的高电导率和大比表面积能够增大锂离子电池电极内部的电荷传输速率,缩短锂离子的传输路径,从而达到大幅提升锂离子电池电化学性能的目的。本论文不仅成功制备和设计了高性能的石墨烯基锂离子电池负极材料,而且对其储锂过程和机理进行了深入地研究和探讨。这些电极的制备方法及其储锂过程和机理的研究对锂离子电池负极的设计、促进锂离子电池的商业化具有十分重要的意义。