【摘 要】
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人类正面对能源危机和环境污染两大难题,开发新能源、实现碳中和成为21世纪的紧要任务。氢热值高、无污染、来源广,被认为是未来社会的终极能源。镁的质量储氢密度高达7.6wt.%,并且具有原材料丰富、廉价、对环境友好等优点,是目前应用前景最好的储氢材料之一。但是镁的动力学性能和热力学性能差,因而未能被广泛应用。针对以上问题,本文采用了合金化、体系纳米化和掺杂改性法对镁的动力学性能和热力学性能进行了系统研
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人类正面对能源危机和环境污染两大难题,开发新能源、实现碳中和成为21世纪的紧要任务。氢热值高、无污染、来源广,被认为是未来社会的终极能源。镁的质量储氢密度高达7.6wt.%,并且具有原材料丰富、廉价、对环境友好等优点,是目前应用前景最好的储氢材料之一。但是镁的动力学性能和热力学性能差,因而未能被广泛应用。针对以上问题,本文采用了合金化、体系纳米化和掺杂改性法对镁的动力学性能和热力学性能进行了系统研究,同时探究了其吸放氢行为和改性机理,为进一步研究该体系合金提供理论数据支持。首先,本文采用了感应熔炼法和机械球磨法制备了Mg-x Ni-（20-x）Y（x=0,5,15,20）系储氢合金,并对其组织和性能变化规律进行了研究。Mg-5Ni-15Y合金中有先析出α-Mg相、大量粗大的板条状LPSO相和少量的Mg+Mg24Y5+18R-LPSO相三元共晶组织,该合金组织粗大,相界面少。Mg-x Ni-（20-x）Y（x=0,15,20）3组合金的组织均由先析出Mg相和共晶组织组成,其中,Mg-15Ni-5Y合金中有大量的Mg+Mg2Ni+14H-LPSO相组成的三元共晶组织,14H-LPSO相为纳米级,合金组织细小,相界面多。此外,该合金吸放氢后会形成大量的纳米级粉末颗粒,增加比表面积,缩短H原子扩散距离,因此,Mg-15Ni-5Y合金的储氢性能最优。4组合金中的氢化物在形核后均以扩散控制的一维生长方式长大;Mg-15Ni-5Y合金的反应焓、放氢活化能以及开始放氢温度在4组合金中最低,氢化物形成焓和放氢焓分别为60.61k J/mol和56.91k J/mol,放氢活化能为87.69k J/mol,开始放氢温度为210oC。Mg-15Ni-5Y合金在350oC、3MPa下,1min内吸氢5.55wt.%,总吸氢量为6.44wt.%,几乎等于合金的理论吸氢量。其次,研究了MWCNTs的添加对Mg-x Ni-（20-x）Y（x=0,15,20）系镁基储氢材料组织和性能的影响。通过TEM分析后可知,MWCNTs均匀包覆在合金颗粒表面,使镁基储氢材料的粉末颗粒发生明显细化和分散,显著的改善了镁基储氢材料的热力学性能和动力学性能。其中,Mg-15Ni-5Y合金的氢化物形成焓和放氢焓分别由60.61k J/mol和56.91k J/mol下降至57.69k J/mol和48.49k J/mol,并提高吸氢速率,使合金在350oC、3MPa下,1min内吸氢5.72wt.%。
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