Ba和Na改性Pd/CeO2催化剂水热稳定性与CO氧化性能的研究

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DOC催化剂能够有效脱除CO和HCs等污染物,但在高温水热环境中工作,活性组分贵金属极易团聚,导致催化剂活性大大下降。实际应用中通过提高贵金属的负载量来弥补这一不足,极大提高了催化剂的成本。因此,通过改性来优化贵金属与氧化物的相互作用,提高贵金属的利用率已成为DOC催化剂的研究热点。Pd/CeO2是一种广泛应用的DOC催化剂,本文采用等体积浸渍的方法分别合成了不同Ba和Na含量改性的Pd/CeO2催化剂。通过N2物理吸附、XRD、TEM等方法表征了催化剂的物理结构,通过DRIFTS、Raman、XPS等手段分析了Pd物种的化学状态,并考察了催化剂的CO氧化反应活性和动力学。系统解析了Ba和Na元素掺杂对Pd/CeO2催化剂的水热稳定性和CO氧化性能的影响。研究表明,在Pd/CeO2催化剂中,一定量的Ba掺杂能够抑制水热条件下CeO2载体的烧结,提高催化剂的水热稳定性。同时,Ba的空间位阻效应阻碍了水热条件下Pd物种的迁移团聚,提高了Pd的分散度。当Ba的含量为1.0 wt.%时,水热老化催化剂中氧化态Pd2+的相对含量最高,且Ba的掺杂促进了CeO2表面氧的活化,催化剂具有最优的CO氧化活性,Pd2+为催化剂CO氧化反应的主要活性物种。Pd/CeO2催化剂中Na掺杂,加剧了水热条件下CeO2的烧结,催化剂的水热稳定性变差。Na掺杂后,催化剂中Pd2+的相对含量降低,且催化剂的CO氧化反应活性位发生变化,水热老化后催化剂中只存在金属态Pd0,0.5 wt.%Na掺杂的催化剂具有最优的CO氧化活性。
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