【摘 要】
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化学发光（chemiluminescence,CL）与电化学发光（electrochemiluminescence,ECL）是化学测量学的主要分析技术,具有背景信号低、灵敏度高、线性范围宽和设备简单等特点,已在商业化生化分析和体外诊断领域获得广泛应用。商业化CL与ECL生化分析的发光试剂均为分子化合物,辐射波段集中于可见光区且不可调,以纳米粒子发光替代分子发光已成为CL与ECL基础研究的热点。围绕
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化学发光（chemiluminescence,CL）与电化学发光（electrochemiluminescence,ECL）是化学测量学的主要分析技术,具有背景信号低、灵敏度高、线性范围宽和设备简单等特点,已在商业化生化分析和体外诊断领域获得广泛应用。商业化CL与ECL生化分析的发光试剂均为分子化合物,辐射波段集中于可见光区且不可调,以纳米粒子发光替代分子发光已成为CL与ECL基础研究的热点。围绕突破纳米粒子CL辐射效率低与ECL电位高的限制性,本论文以CuInS2@ZnS（CIS@ZnS）纳米晶为模板开展了纳米粒子发光的高亮度CL体系与低电位ECL体系的开发研究,实现了纳米粒子发光的高效CL免疫分析与低电位ECL核酸检测。（1）以巯基化合物和柠檬酸钠作为稳定剂,自主开发了制备巯基化合物包被的、表面富含羧基的CIS@ZnS纳米晶（CIS@ZnS-Thiol）的通用型方法;系统探索了不同巯基稳定剂与CL激发试剂条件下CIS@ZnS-Thiol的CL辐射,利用CL激发试剂的氧化和还原性质的差异性开展了同一 CIS@ZnS-Thiol纳米粒子的CL辐射类型、波段和强度调控研究。同一 CIS@ZnS-Thiol既能匹配还原型CL激发剂、构建成一系列辉光型CL体系,又能匹配氧化型CL激发剂、构建成一系列闪光型CL体系。以硫代水杨酸（TSA）包被的CIS@ZnS 纳米晶（CIS@ZnS-TSA）为模板,CIS@ZnS-TSA/N2H4 为辉光型 CL 体系,其CL反应始于激发试剂向纳米粒子注入电子;CIS@ZnS-TSA/H2O2为闪光型CL体系,其CL反应始于激发试剂向纳米粒子注入空穴,调节CL激发试剂的氧化与还原性质能够在730-823 nm范围内调控CIS@ZnS-TSA的CL最大发射波长。采用还原剂N2H4H 2O和氧化剂H2O2作为双元激发试剂能够进一步增强CIS@ZnS-Thiol的CL强度,并促使CIS@ZnS-TSA产生肉眼可见的高亮度闪光型CL辐射。CIS@ZnS-TSA/N2H4-H2O2体系的CL强度分别是CIS@ZnS-TSA/N2H4体系的101倍和CIS@ZnS-TSA/H2O2体系的22倍。CIS@ZnS-TSA/N2H4-H2O2体系能够用于癌胚抗原的高灵敏检测,整个操作过程在35分钟完成,以纳米粒子的高亮度CL实现了高效CL免疫分析。（2）以谷胱甘肽（GSH）包被的CIS@ZnS纳米晶（CIS@ZnS-GSH）为纳米粒子型发光试剂,系统探索了巯基稳定剂对CIS@ZnS-Thiol/N2H4体系的氧化-还原型ECL的影响;基于调整CIS@ZnS纳米晶分散状态的方式,自主开发了纳米粒子发光的低电位ECL体系。单分散态 CIS@ZnS-GSH/N2H4 体系的 ECL 电位为 0.78 V（*vs.Ag/AgCl）,将CIS@ZnS-GSH固载于金电极表面后,CIS@ZnS-GSH/N2H4体系的ECL电位降低至0.32 V（*vs.Ag/AgCl）,产生超低电位的ECL辐射。以CIS@ZnS-GSH为ECL标记物,发展了超低电位的ECL核酸检测方法,实现了对K-RAS基因的灵敏检测,线性范围为1-500 pM,检测限为0.5 pM。超低电位ECL体系能够有效规避电化学干扰,提升ECL分析检测的性能。
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有机硅高分子具有耐高低温、耐老化、电气绝缘、生物相容性好、表面张力低等独特而优异的性能,因而以硅油、硅橡胶、硅树脂等形式在航空航天、电子电气、化工、医疗等领域得到广泛的应用。然而传统有机硅材料以共价键交联,使其无法进行二次加工和再循环利用,这无疑会缩短材料的使用寿命,造成资源浪费和环境污染问题,不符合绿色可持续发展的要求。近年来,将超分子相互作用和动态共价键引入到聚硅氧烷主链、侧链或交联点中,使其
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