Bi-S二元体系的高温高压研究

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在高压下,很多物质都会出现丰富的相变行为,深入理解高压下电子拓扑相变和结构相变机制就显得尤为重要。过渡金属硫化合物其中的金属元素具有未填满的d轨道,尤其是5d过渡金属硫化物,具有强自旋轨道耦合(SOC)相互作用,蕴含丰富的物理性质。这些奇异性质对压力、温度、掺杂等可调参数非常敏感,同时,高压下发现其他结构形态、其他化学计量配比的化合物也备受关注。基于上述认识,我们进行了高温高压极端条件下Bi-S二元化合物的稳定性和结构相演化的研究。首先,常温高压同步辐射X射线衍射表明,Bi2S3晶体结构稳定,在48GPa发生压力诱导的结构无序非晶化,由晶格参数比率c/a随压力变化的非线性行为判断在4GPa左右有可能发生了电子拓扑相变。随后的高压下电输运性质测试证实了同步辐射X射线的结果,在压力作用下费米能级附近的电子态密度重新排布,这种费米面的重构常常伴有强烈的各向异性的晶格缩减,所以导致晶格参数比率c/a与压力依赖性变化是非线性关系。其次,我们利用激光加温高温高压实验方法制备了一种Bi-S体系新型化学计量比的立方BiS晶体。激光加温高温高压同步辐射X射线衍射实验表明,Bi2S3是热力学不稳定的,分解为新型化学计量配比的立方BiS和元素S,这和前人的理论预测在压力高于19GPa时BiS更稳定相符合。新型化学计量配比的BiS是立方晶系,空间群为pm-3m,晶格常数为a=2.894?,从高温高压淬火到室温条件立方BiS化合物可以保存下来,理论预测显示BiS具有有趣的金属行为和潜在的超导特性。
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