【摘 要】
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随着工业化的发展,全球环境污染日益严重。尤其是水污染,水体中存在的众多污染物,如重金属离子、农药、抗生素等,可通过食物链进入人体,对人类的DNA、神经系统和循环系统造成永久性损害,并导致多种不可治愈的疾病,如器官衰竭、心血管疾病和癌症等。荧光检测方法以其快速便捷的检测优点受到了广泛关注,因此,开发可以高效检测污染物的荧光传感器成为研究重点。在目前报道的荧光传感器中,金属有机配位聚合物荧光传感器受到
【基金项目】
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国家自然科学基金委（No.21801230）； 山西省自然科学基金（No.201801D0221084）； 中北大学青年学术带头人项目（No.QX201904）；
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随着工业化的发展,全球环境污染日益严重。尤其是水污染,水体中存在的众多污染物,如重金属离子、农药、抗生素等,可通过食物链进入人体,对人类的DNA、神经系统和循环系统造成永久性损害,并导致多种不可治愈的疾病,如器官衰竭、心血管疾病和癌症等。荧光检测方法以其快速便捷的检测优点受到了广泛关注,因此,开发可以高效检测污染物的荧光传感器成为研究重点。在目前报道的荧光传感器中,金属有机配位聚合物荧光传感器受到广泛的关注。金属有机配合物主要由有机配体和金属离子自组装构成,具有比表面积大、结构尺寸可调等特点,可用于高效识别水中的污染物。本文采用了不同结构的芳香多羧酸配体和含氮杂环配体与不同金属离子自组装构筑了一系列结构新颖、荧光性能较好的八种金属有机配合物,并利用X射线单晶衍射、红外光谱、热重分析研究其结构和稳定性。通过荧光测试实验,探究了它们在抗生素、农药、重金属离子检测中的应用,并利用密度泛函理论、粉末衍射和紫外光谱等手段,对识别机理进行了探究。主要内容如下:（1）利用溶剂热法,基于混合配体策略,选用了对三联苯-2,2’’,5’’,5’’’-四羧酸为主要配体,含氮杂环配体为辅助配体（1-10菲咯啉（phen）、1,3-二（咪唑-1-甲基）苯（bimb）、2-（1H-吡唑-3-基）吡啶（bpz）和2,2’-双吡啶（bpy））,同Zn2+和Cd2+自组装构筑了四个不同结构的发光金属有机配合物([Cd（tptc）0.5（phen）]n（1）{[Zn（tptc）0.5（bimb）]·H2O}n（2）,{[Cd（tptc）0.5（bpz）（H2O）]·0.5H2O}n（3）[Cd（tptc）0.5（bpy）]n（4）)。这些配合物都具有良好的发光性能和稳定性,通过一系列荧光测定实验检测其在不同阴离子和农药中的识别表现,结果表明这四种金属有机配合物都可以作为一种双功能荧光传感器检测Cr（VI）离子(Cr2O72-/Cr O42-)和农药2,6-二氯-4-硝基苯胺（DCN）,识别机理主要涉及内滤效应（IFE）。（2）利用溶剂热法,基于混合配体策略,选用了3,5-二（2’,4’-二羧基苯基）苯甲酸（H5ddb）为主要配体,含氮杂环配体为辅助配体（2-（1H-吡唑-3-基）吡啶（bpz）1,3-双（1H-咪唑-1-基）苯（bib））,同Zn2+和Cd2+自组装构筑了两个结构不同的发光金属有机框架物({Cd10（ddb）4（bpz）8（DMA）（H2O）8.2]·2H2O}n（5）,{[Zn2（Hddb）（bib）1.5]·3H2O}n（6）),粉末衍射和热重分析表明这两种化合物具有良好的稳定性,通过荧光测试实验表明这两种配合物可以作为双功能荧光传感器,有效检测水中的Cr2O72-/Cr O42-,硝基咪唑类抗生素（MND、DND、OND和RND）、硝基呋喃类抗生素（NFT和NFZ）抗生素,对Cr2O72-/Cr O42-的识别机理主要涉及IFE,对抗生素的识别机理涉及IFE和光致电子转移（PET）。（3）利用不同的三脚架咪唑配体（1,3,5-三咪唑苯（tib）,三[4-（咪唑-1基）苯基]胺（tipa））与Cd2+和Ni2+自组装构筑了两种金属有机配合物（{[Cd（tib）2]（NO2）2·0.5DMA·H2O}n（7）、{[Ni（tipa）2]SO4·DMF·8H2O}n（8））,这两者都具有阳离子骨架,并且具有良好的稳定性和发光性能,可以作为双功能荧光传感器。配合物7可检测Cr2O72-/Cr O42-、硝基呋喃类抗生素（NFT和NFZ）以及硝基咪唑类抗生素（DND和RDZ）。配合物8可作为双功能荧光传感器检测Cr2O72-/Cr O42-和DND。通过对识别机理的研究表明,这两种配合物对于Cr2O72-/Cr O42-的识别机理涉及内滤效应,而对于抗生素的识别机理包括IFE和PET。
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