碳材料对土壤及水体中四环素迁移及环境行为影响的研究

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目前,四环素类(TCs)抗生素作为生长促进剂被广泛应用于畜牧业,但30%~90%的TCs无法被动物吸收而以尿液或粪便的形式进入并存留在土壤、水体等环境中,对生态系统及人类健康造成潜在风险。碳材料(如生物炭、碳纳米管等)由于其独特的性能优势被广泛应用于多个领域,也使其通过工业废水、生活垃圾等进入水体、土壤等环境中,对抗生素等污染物的迁移和环境行为造成影响。例如生物炭进入土壤后,可能影响其中四环素的迁移及转化过程。另外,污水处理过程中常见的高级氧化技术(AOPs)会改变其中残留的碳纳米管的结构性质,从而影响其对水体中四环素、重金属等污染物的吸附及环境行为,但目前尚缺乏这方面的研究。因此,本论文选择四环素作为典型污染物,围绕碳材料对土壤、水体中四环素的迁移转化及环境行为等问题,开展了一系列研究,主要研究内容及结果如下:(1)生物炭常作为农业基肥施加到土壤中,这可能会影响四环素的环境行为及土壤微生物的群落结构。因此,我们考察了生物炭对四环素迁移转化过程的影响。研究发现,四环素主要分布在表层上壤中,通过表面络合等强吸附作用与土壤颗粒结合而使其浓度下降。生物炭促进了四环素向土壤深处迁移,并使土壤中富营养细菌如放线菌、变形菌相对丰度增加,贫营养细菌如硝化细菌、酸杆菌的相对丰度减少。另外,四环素使土壤主要真菌门类如担子菌、子囊菌的相对丰度下降,而生物炭可以吸附土壤中一部分四环素,缓解其对土壤微生物的不利影响。(2)选择低温等离子体(NTP)作为典型的高级氧化技术,考察了其运行及对污染物的去除情况,并探究了 NTP处理后,碳纳米管对亲疏水性化合物吸附性能的影响。研究发现,NTP对苯酚及Cr(VI)具有很强的去除能力,且苯酚与Cr(VI)的去除过程存在协同作用。另外,NTP处理后,碳纳米管表面的含氧官能团如C=O、-COOH等增加,电负性增强,在水中分散性能提高。吸附实验表明,由于四环素分子中同时含有亲水性和疏水性基团,碳纳米管表面官能团的改变对其吸附影响不明显;但NTP处理后的碳纳米管对疏水性化合物氯霉素的吸附能力下降,对亲水性化合物Cr(VI)的吸附能力增强。
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