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光催化技术是一项广泛应用在能源和环境领域的绿色技术,对于环境的可持续发展具有重要的理论指导意义和广阔发展前景。半导体光催化剂在独立应用过程中通常伴随着光催化量子效率低,太阳能利用率低,光稳定性差等缺点,导致其光催化效率较低,极大地限制了其广泛应用。石墨烯由于独特的sp2杂化碳原子单层结构、高比表面积、优异的电子传导速率、良好的透光性,被认为是制备高效复合光催化剂的理想载体材料。本论文将石墨烯与二氧化钛(TiO2)纳米纤维膜高温化学键合有效降低了 TiO2的禁带宽度,与可见光催化剂四面体磷酸银(Ag3PO4)原位复合显著提高了 Ag3PO4的光稳定性:设计将高性能催化剂Ag3PO4负载于三维定向发射通道的石墨烯气凝胶微球,充分利用吸附与催化的协同作用,实现高光催化效率及长效稳定性双重目标;更进一步地,引入贵金属掺杂形成异质结,进一步增强Ag3PO4基催化剂的光稳定性。本论文对于典型有机污染物及重金属离子Cr(Ⅵ)的光催化反应机理进行了系统研究。论文主要工作如下:(1)以钛酸四丁酯为前驱体,利用静电纺丝技术结合高温热处理制备碳/二氧化钛/还原氧化石墨烯(C/TiO2@RGO)核壳纳米纤维膜光催化材料,研究了不同煅烧温度(400,500,600,700℃)对复合材料的晶体结构的影响以及不同RGO包覆厚度(10,14,22,40 nm)对光吸收及光催化降解有机染料的性能影响。结果表明,600℃热处理实现了 TiO2由无定型转变为锐钛矿相,GO被还原成RGO,同时在界面形成C-Ti化学键,促进了光生电子向RGO快速转移,载流子有效分离,禁带宽度从3.26 eV减小至3.06 eV,吸收波长从380 nm红移至 405 nm,复合纳米纤维材料的光催化效率是纯Ti02的4倍。(2)为提高催化剂对可见光的利用率,通过混合溶剂法在氧化石墨烯(GO)片上原位生长四面体Ag3PO4制备了 Ag3PO4/GO可见光催化材料,其中通过控制混合溶剂中乙醇/水体积比来进行结构调控,形成高表面能和低空穴质量的四面体型Ag3PO4。GO的引入显著提高了杂化材料在可见光区域的吸光强度,良好的界面相互作用促进了光生电子从Ag3PO4转移到GO片上,提高了电子空穴分离效率的同时有效抑制了 Ag3PO4的光腐蚀。该杂化材料显示了 1.65×10-2 mg·5min-1·mg-1的优异的可见光催化效率以及在5次催化循环周期内具有良好的光稳定性。(3)吸附是多相催化反应的前提,为了提高污染物的吸附速率和吸附容量,通过静电喷洒结合定向冷冻干燥技术制备了具有径向发散微通道结构的Ag3PO4/GO气凝胶微球。在利用GO的电子传导特性提高Ag3PO4化效率与循环稳定性的基础上,充分发挥石墨烯气凝胶微球的定向通道结构,缩短污染物扩散路径,使其快速(5 min)达到吸附平衡,利用吸附与催化的协同作用,显著提高了对有机染料及双酚A(BPA)的光催化降解效率,在连续流动体系中处理BPA50 h,去除率仍保持在95%以上。(4)在负载单一 Ag3PO4纳米颗粒的GO气凝胶微球工作基础上,引入贵金属Ag掺杂制备具有异质结的Ag/Ag3PO4/RGO复合气凝胶微球,将其用于光催化还原Cr(Ⅵ)。结果表明,Ag的等离子体共振效应及RGO宽频吸光性使复合气凝胶的可见光吸收明显增强,且Ag/Ag3PO4异质结及RGO的电子传导使复合光催化剂电流密度提升2.9倍。对光还原机理研究表明,Cr(Ⅵ)可以被Ag3PO4光生电子与RGO上的π电子共同还原为Cr(Ⅲ)。此外,添加羟基、空穴和超氧自由基的清除剂及亚甲基蓝,可以显著提高Cr(Ⅵ)的还原效率。