【摘 要】
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目前,有机小分子光电功能材料在发光二极管中的重要应用是作为有机发光材料和电子传输材料,其中有机发光材料是有机发光二极管（OLED）的核心,近年来在窄带隙的深红/近红外领域亟待开发;而电子传输材料在钙钛矿发光二极管（PeLED）中的应用研究十分有限,并且由于钙钛矿表面特有的卤素空位等缺陷造成的非辐射复合会在很大程度上降低器件的效率和稳定性,使得具有界面钝化缺陷作用的电子传输材料在钙钛矿发光二极管中的
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目前,有机小分子光电功能材料在发光二极管中的重要应用是作为有机发光材料和电子传输材料,其中有机发光材料是有机发光二极管（OLED）的核心,近年来在窄带隙的深红/近红外领域亟待开发;而电子传输材料在钙钛矿发光二极管（PeLED）中的应用研究十分有限,并且由于钙钛矿表面特有的卤素空位等缺陷造成的非辐射复合会在很大程度上降低器件的效率和稳定性,使得具有界面钝化缺陷作用的电子传输材料在钙钛矿发光二极管中的开发更具迫切性。具有强吸电子能力的刚性受体与强给电子体的结合,已经被证明是开发高效的深红/近红外热激活延迟荧光（TADF）发光材料的有效手段。在第二章工作中,刚性受体单元上引入吸电子基团氟（F）,用以提高受体单元的吸电子能力,并与强电子给体吩噁嗪结合,开发出两个深红/近红外TADF发光材料11-氟-12-吩噁嗪-10-基-苯并[a,c]吩嗪-3,6-二腈（FBPCN-PXZ）和10-（6-氟-苯并[1,2,5]噻二唑-5-基）-10H-吩噁嗪（FBTZ-PXZ）。由于吸电子基团F的作用,FBPCN-PXZ和FBTZ-PXZ的单线态-三线态能隙（ΔEST）都很小,使得激子在外部能量的刺激下从三线态跃迁至单线态的可能性增大。而FBPCN-PXZ的受体吸电子能力高于FBTZ-PXZ,且表现出了较高的热稳定性。利用FBPCN-PXZ为客体发光材料制备出的器件实现了深红/近红外发光,在10 wt%掺杂浓度下发光波长最大可达677 nm,但器件效率有待提高。在第三章工作中,使用三种不同的刚性共轭受体单元苊并[1,2-b]喹喔啉-3,4-二腈（ANQDCN）、4,5,9,14-四氮杂苯并[b]三亚苯基-10,13-二腈（TBPhDCN）和二苯并[a,c]吩嗪-11,12-二腈（DBPzDCN）,并与给体三苯胺（TPA）结合。其中,ANQDCN和TBPhDCN是基于已报道的苊并吡嗪（APDC）和吡嗪[2,3-f][1,10]菲咯啉-2,3-二腈（PPDC）受体通过延长共轭的方法进行设计,而由于DBPzDCN与TPA相接的分子已被报道,故在此基础上替换给体为刚性9,9-二甲基-9,10-二氢吖啶（DMAC）以对分子改性。化合物8,11-双-（4-二苯基氨基-苯基）-苊并[1,2-b]喹喔啉-3,4-二腈（TPA-ANQDCN）、3,6-双-（9,9-二甲基-9H-吖啶-10-基）-二苯并[a,c]吩嗪-11,12-二腈（DMAC-DBPzDCN）和3-[4-（二-对甲苯基氨基）苯基]-4,5,9,14-四氮杂苯并[b]三亚苯基-10,13-二腈（Da-（p）CNPPz）均具有很小的ΔEST,尤其是DMAC-DBPzDCN 的 ΔEST 几乎为 0。Da-（p）CNPPz 与 TPA-ANQDCN 有相似的吸收峰,但Da-（p）CNPPz表现出更强的电荷转移（CT）态吸收,说明Da-（p）CNPPz的受体TBPhDCN比TPA-ANQDCN的受体ANQDCN具有更强的吸电子能力。此外,实验分析结果表明,DMAC-DBPzDCN的刚性受体吸电子能力也要强于受体单元ANQDCN,且表现出高的热稳定性。以DMAC-DBPzDCN为客体发光材料的掺杂器件在5 wt%掺杂浓度下发光峰位于666 nm,器件效率接近10%,高于同掺杂浓度下已报道的分子3,6-双（4-（二苯基氨基）苯基）二苯并[a,c]吩嗪-11,12-二腈（DPA-Ph-DBPzDCN）。为提高电子传输材料的电子迁移率以及实现其在钙钛矿界面的钝化作用,在第四章中,研制出分子4,4"-双（2-苯基-1H-苯并[d]咪唑-1-基）-1,1’:4’,1"-三苯基（BPBiTP）、1,4-双（4-（2-苯基-1H-苯并[[d]咪唑-1-基）苯基）萘（BPBiPN）、9,10-双（4-（2-苯基-1H-苯并[d]咪唑-1-基）苯基）蒽（BPBiPA）,不同共轭程度的苯、萘、蒽中间核用以调节电子迁移率,端基二苯基苯并咪唑外侧N原子能与钙钛矿表面的铅离子配位形成界面钝化。其中,BPBiPA由于蒽核的双极性传输特性表现出好的电子注入与传输能力。基于BPBiPA电子传输材料的钙钛矿发光二极管最大外量子效率（EQE）高达19.7%。这项研究为提高钙钛矿发光二极管的效率和稳定性提供了新的策略。
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