微-纳孔炭基体负载CeO2/TiO2复合材料的制备及其对有机废水的净化机制研究

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本文以膨胀石墨-活性炭材料(EGC)为基体,采用炭膜包裹工艺制备一种新型炭质吸附-光催化一体化复合材料(CT/EGC)。该材料具有成本低廉,易于回收,处理效率高,合成简单,结构强度大,再生性能佳等优点,使得其无论从成本还是技术角度出发,在工业废水净化处理方面都具有极大的潜力。   CT/EGC由吸附基体与光催化剂两部分组成,炭质吸附基体EGC是本课题组制备的具有优良吸附性能的新型吸附材料,该材料以膨胀石墨为基体,蔗糖溶液为炭源,磷酸或氢氧化钾为活化剂,经浸渍,炭化,活化制备得到。EGC具有层状堆积结构,保留了EG的褶皱特征,在其堆积构成的层状大孔壁上,涂覆有厚度可控的活性炭膜,活性炭膜表面密布纳米级的微孔、中孔,尺寸在1~5纳米之间,材料比表面积最高可达1900m2/g,特定的微米级大孔和纳米级小孔复合结构保证了EGC具有良好的通透性及吸附性。   吸附材料都有吸附上限,为提高EGC对苯酚的处理能力,本文在其优良吸附性能的基础上,引入了经过CeO2修饰的TiO2光催化剂CT。CT粉体是以纳米氧化钛P25为主体,用沉淀法将CeO2以结晶体形式沉积到TiO2表面形成CT粉体,目的是利用稀土元素的储放氧功能,延缓光生载流子复合的特性,提高TiO2颗粒的光催化性能。荧光光谱表征与分组应用效果检测结果显示,相比单一TiO2,CT粉体的光催化性能更加优越。以炭膜包裹的形式将CT粉体包裹到EGC表面,结果表明,在蔗糖浓度为0.5%,负载量为10.7%时负载工艺最佳,此时炭膜实现了对CT粉体的固载且不影响CT粉体的光催化性能,另外对EGC本身吸附性能的影响也较小。   研究表明,CT/EGC的吸附性能与光催化性能之间存在协同效应,一方面基体材料为光催化剂提供高浓度反应环境,另一方面光催化剂的原位再生性能延长了基体的使用寿命,这使得CT/EGC在处理低浓度含酚废水时有着独特的优势。协同作用下,材料在2h内对100mg/L、50mg/L苯酚溶液的分解效率都可达70%以上。   CT/EGC具有优良的再生性能,在通过简单的热处理再生后,材料会出现微孔部分坍塌,表面粉体少量脱落,膨胀石墨蠕虫解缠绕的现象。CT/EGC的一次循环使用率和二次循环使用率可分别达到72%和60.7%。  
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