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深层烃源岩生烃问题越来越受到地质学家的重视,考虑到深层烃源岩多处于高成熟、过成熟阶段,其生烃产物将以天然气为主。在我国,下古生界奥陶系烃源岩在塔里木盆地和四川、鄂尔多斯盆地表现出巨大资源潜力,但在生烃机理和生烃评价方面仍尚存诸多问题。尽管前人已利用金管模拟手段研究了众多烃源岩生成的天然气化学和同位素组成,但仍缺少针对奥陶系优质烃源岩生气的系统研究,对于高成熟条件下天然气的来源、特征及影响产率的因素也不明确。奥陶系烃源岩生烃母质较为特殊,全球范围内都含有丰富的粘球型藻(G.prisca),因而本研究选取不同成熟度、不同地区的典型奥陶系样品,开展热模拟实验研究力图重现完整的天然气生成过程,研究有机质赋存形式、有机质丰度、成熟度以及不同含硫沉积矿物等对天然气产率和化学组成的影响,最后对典型干酪根热解实验中天然气的生成规律进行总结,并进一步补充现有天然气成因判识模板。主要取得了以下认识: 1.本研究中所选萨尔干页岩和印干页岩成熟度范围已过生油窗,模拟实验最高温度600℃(easyRo=4.44%)时实测甲烷产率仍然很高,印干页岩为2.23ml/g,萨尔干页岩为8.3ml/g,表明下古生界奥陶系烃源岩仍有较高生气潜力; 2.总有机碳和成熟度是控制甲烷产率的主要因素;偏油型母质的甲烷生成下限相比其他类型母质更高。含有相同质量有机碳的氯仿沥青比原岩生气能力高约2倍,氯仿沥青具有非常高的生气潜力。 3.本研究中可溶有机质(例如氯仿沥青)和不溶有机质(例如干酪根)对天然气的贡献至少为8∶2.这个数值有可能被高估,这是因为萨尔干页岩丢失了地质历史中的油裂解气,低熟爱沙尼亚页岩热解油对天然气的贡献被计算到了干酪根中,更精细的计算需要下一步的工作来完成。 4.热解实验中,烃类气体稳定碳同位素大致随温度升高而逐渐变重。当然也出现了高温区乙烷或丙烷同位素倒转现象。这种同位素倒转可能是与高温条件下水与固体碳(干酪根/焦炭/焦沥青)反应生成轻同位素乙烷有关。由于母质继承性,油裂解气碳同位素往往比干酪根裂解气更轻。 5.常见含硫沉积矿物与萨尔干页岩的热解实验表明硫酸钙属于温和TSR反应,高温条件下对气态烃破坏作用显著。黄铁矿主要通过影响湿气间接影响甲烷的演化。气态烃类与含硫矿物反应产物中的CO2/H2S表明黄铁矿对烃类的影响主要通过S0实现。 6.现有天然气成因判识模板lnC2/C3 vs.lnC1/C2和δ13C2-δ13C3 vs.lnC2/C3规律性过于粗略。爱沙尼亚干酪根热演化过程中天然气变化特征将天然气的生成细分为四个阶段,前两个阶段均来自干酪根裂解,不同的是第一阶段以形成高碳数气态烃为主,第二阶段以形成低碳数气态烃为主;第三阶段天然气主要来自油裂解;第四阶段以气裂解为特征,当然在后两个阶段干酪根裂解的可能并不能被排除。