石墨相氮化碳纳米片、复合材料的制备及其光催化性能

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石墨相氮化碳(g-C3N4)具有特殊的片层结构、良好的物理化学稳定性、适宜的禁带宽度等特点,在光催化领域受到广泛关注。但是制备出的g-C3N4往往形成块状使得比表面积较小,光催化性能达不到预期效果。为了让其潜在的光催化性能发挥到最大,研究人员开发出多种方法制备g-C3N4纳米片或者通过与其他材料复合的方法来提高其光催化性能。基于此,本论文先利用水热反应法制备出二维g-C3N4纳米片(WCN)。在此基础上,先将二维g-C3N4纳米片与二氧化钛(TiO2)复合得到二元复合催化剂,再与氧化石墨烯(GO)复合制备得到三元复合催化剂。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)和荧光光谱(PL)对产物进行结构表征。以亚甲基蓝(MB)溶液模拟水中污染物测试g-C3N4纳米片以及复合催化剂的光电化学性能和光催化性能,并对其光催化降解MB机理进行了讨论。其主要内容如下:1、利用水热反应法,将三聚氰胺悬浊液在200℃下反应生成中间产物,然后煅烧中间产物直接制成了二维g-C3N4纳米片,并与本体g-C3N4(CN)、传统热氧剥离法得到的g-C3N4纳米片(OCN)进行了比较。结果表明,WCN和OCN均实现了对CN的剥离,WCN和OCN与CN晶体结构和组成相同,WCN和OCN比表面积分别是CN的4倍和3倍。光电化学分析显示,WCN中光生电子和空穴迁移较快且复合率低,具有很好的光催化活性。在可见光条件下,WCN对MB的光催化降解率达到82%,分别是OCN和CN的2.4倍和6.7倍。WCN具有优良的稳定性和可重复利用性能。2、利用化学沉积法,以WCN和TiO2为原料,制备得到二元复合催化剂T-WCN,再将最佳配比T-WCN与GO复合得到三元复合催化剂G-T-WCN。表征结果显示,在WCN与TiO2两种物质成功复合的基础上,GO也与T-WCN成功复合,得到三元复合催化剂G-T-WCN,而G-T-WCN的比表面积分别是WCN和T-WCN的1.1倍和1.5倍,比表面积得到了增加,提供了更多反应活性位点。在可见光条件下,420 min内G-T-WCN对MB的降解率达到94.6%,分别约是WCN和T-WCN降解率的1.15和1.05倍。光催化降解过程符合一级动力学方程,G-T-WCN光降解MB的速率常数分别为WCN和T-WCN的1.7和1.2倍。与WCN和T-WCN相比,G-T-WCN有更快的传质扩散速率以及更小的载流子阻抗,具有更好的载流子的迁移与分离效率。G-T-WCN具有较好的稳定性和可重复使用性能。图[36]表[7]参[116]
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