汽车尾气处理用三效催化剂(Three-Way Catalyst,简称TWC)主要以Pt、Pd和Rh等贵金属为活性成分,通过控制发动机空燃比(A/F),对汽车尾气中CO、HC和NOx等主要污染物可以同时具有很高的催化转化效率。其中贵金属尤其是Rh存在资源短缺、价格昂贵等问题,因此研究在满足活性要求的情况下,使用价格相对便宜的金属来部分替代Rh具有重要的实用价值。本文采用自主研发的制备纳米粒子的新方法-超声膜扩散法(UAMR),研究了贵金属(Ag、Au、AuRh)纳米粒子和Rh0.5Au0.5(0.5wt％)/γ-Al2O3催化剂的制备,考察其在三效催化模型反应中的催化性能。 首先,对应用超声膜扩散法制备Ag、Au单金属纳米粒子进行了系统研究。超声膜扩散法制备纳米粒子时,还原剂溶液以很慢的速率注入中空膜管中,通过膜壁上的微孔后形成大量的微小液滴,然后扩散到含有金属盐和保护剂的循环流动的溶液中,两者接触快速反应,生成的纳米粒子被循环液带离反应区,在保护剂的作用下停止生长,因此可以制备出粒径小且分散好的纳米粒子。本论文主要研究了以下因素对纳米粒子尺寸和分散度的影响规律：反应体系溶剂、还原剂加入速率和金属盐循环速率、超声波频率、体系温度、还原剂用量等。研究发现：在体系温度30℃,超声波频率24 KHz,金属盐循环速率600 ml·min-1,平流泵流量1 ml·min-1(固定还原剂NaBH4浓度0.031 mol·L-1),还原剂与金属离子摩尔比为5:1的条件下制备出的贵金属纳米粒子粒径小,分散性好。 然后分别利用超声膜扩散共还原法和顺序还原法制备了AuRh双金属纳米粒子及Rh纳米粒子。TEM表征结果表明,超声膜扩散共还原法制备的双金属纳米粒子为AuRh混合晶体结构,而超声膜扩散顺序还原法制备的双金属纳米粒子为Au包裹Rh结构。制备出的Rh纳米粒子呈球形团簇结构,团簇大小在10-60 nm之间,比表面积很大,形成团簇的单个小粒子只有2到3 nm。 最后用超声膜扩散法和传统浸渍法制备了0.5wt％RhxAu1-x(x=1、0.8、0.6、0.5、0.4、0.2和0)/γ-Al2O3催化剂,利用TEM、UV-vis等技术对其进行了表征,结果表明,超声膜扩散法制备的催化剂的贵金属纳米粒子在氧化铝上分散较好,粒径均在5 nm以下。以CO+O2、CO+NO等探针反应探讨了0.5wt％RhxAu1-x(x=1、0.8、0.6、0.5、0.4、0.2和0)/γ-Al2O3系列催化剂的活性,发现金属摩尔比为1:1是形成合金的合适金属比例,因此对Rh0.5Au0.5(0.5wt％)/γ-Al2O3的催化活性进行了重点考察,又以C3H8+O2、C3H6作还原剂NO的SCR等探针反应研究了两种方法制备的催化剂的催化活性,研究表明：超声膜扩散法制备的Rh0.5Au0.5(0.5wt％)/γ-Al2O3的催化活性优于浸渍法制备的Rh(0.5wt％)/γ-Al2O3。如果用该方法制备汽车尾气净化三效催化剂可以大大降低催化剂中贵金属Rh的用量,使其生产成本显著下降。