【摘 要】
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混合型超级电容器是一种廉价、安全且具有高功率密度和长循环寿命的新型能量存储器件。本论文首先对混合型超级电容器的研究进展进行了综述,并详细介绍了镍、锰基混合型超级电容器的发展历程。然后,针对泡沫镍表面结构设计、锰基电极材料结构稳定性策略、规模化制备以及在新型水系离子混合型超级电容器上的应用进行了系统的研究,并取得了一系列有意义的研究成果,具体如下:（1）商用泡沫镍（NF）是一种良好的三维（3D）导电
【基金项目】
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中国留学基金委博士联合培养项目；
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混合型超级电容器是一种廉价、安全且具有高功率密度和长循环寿命的新型能量存储器件。本论文首先对混合型超级电容器的研究进展进行了综述,并详细介绍了镍、锰基混合型超级电容器的发展历程。然后,针对泡沫镍表面结构设计、锰基电极材料结构稳定性策略、规模化制备以及在新型水系离子混合型超级电容器上的应用进行了系统的研究,并取得了一系列有意义的研究成果,具体如下:（1）商用泡沫镍（NF）是一种良好的三维（3D）导电基底,但作为电极材料存在表面活性低、比表面积小、易氧化、稳定性差等问题。为了克服这一瓶颈,本文通过简便的蚀刻-再氧化方法合成了具有核壳结构的NF@Ni O纳米片,并将其作为混合型超级电容器的自支撑正极材料,在电流密度为8 m A cm-2时,NF@Ni O具有2010 m F cm-2的面积电容。通过与Fe OOH负极匹配,组装的NF@NiO//FeOOH混合型电容器可提供0.215 m Wh cm-2的能量密度和275 m W cm-2的功率密度,并具有出色的循环稳定性（5000次循环的电容保持率为84.7%）。（2）Ni3S2具有类金属特性具有良好的电化学活性,是一种极具发展潜力的混合型电容器正极材料。本文设计并制备了一种自支撑的分级结构钴掺杂Ni3S2纳米棒（Co-Ni3S2）,将其作为新型电池型电极以提升面积电容。当用作混合型电容器正极时,Co-Ni3S2在8 m A cm-2的电流密度下具有高达3460 m F cm-2的面积电容。此外,Co-Ni3S2电极还具有优异的循环稳定性（10000次循环具有91.4%电容保持率）,证明了该自支撑纳米结构分级的独特优势。与FeOOH负极进行匹配组成的Co-Ni3S2//FeOOH混合型电容器具有高达1610 m F cm-2的面积电容、0.73 m Wh cm-2的能量密度、36.00 m W cm-2的功率密度和稳定的循环性能。（3）制备了一种新型可充电铵根离子混合型超级电容器,它由在柔性碳布上生长的层状δ-MnO2纳米片正极、活化碳布（ACC）负极和硫酸铵电解液所组成。层状δ-MnO2纳米片正极主要表现为铵根离子的嵌入/脱嵌和吸附/脱附的协同作用;ACC负极材料表现出电容特性,主要存在离子的吸附/脱附行为。因此,δ-MnO2//ACC铵根离子混合型电容器具有稳定、出色的电化学性能。δ-MnO2//ACC铵根离子混合型电容器工作电压范围可达到0-2.0 V,在2 m A cm-2的电流密度下具有1550.2 m F cm-2的超高面积电容。并具有0.86 m Wh cm-2的面积能量密度和20.0 m W cm-2的面积功率密度。此外,可充电δ-MnO2//ACC铵根离子混合型电容器在5000次循环后仍显示出72.2%的电容保持率。（4）设计了一种在柔性碳布上生长的具有高度稳定隧道结构的ZnxMnO2纳米线电极材料,该电极材料具有12 mg cm-2的超高载量。本文通过简单的一步水热法在柔性碳布上生长具有超高负载量的Zn2+稳定的隧道结构ZnxMnO2,其中Zn2+的预嵌入可将层状δ-MnO2纳米片转化为高度稳定性的隧道结构ZnxMnO2纳米线。ZnxMnO2纳米线正极的嵌入/脱嵌反应和活化碳布（ACC）负极的吸附/脱附反应使该电容器具有出色的电化学性能。ZnxMnO2//ACC锌离子混合型电容器具有较宽的电压窗口（0-2.0 V）,在2 m A cm-2电流密度下具有1745.8 m F cm-2的超高面积电容,0.97 m Wh cm-2的面积能量密度和20.1 m W cm-2的面积功率密度。在5000次循环后,锌离子混合型电容器的电容保持率高达83.1%。以上研究为优化镍基、锰基纳米材料的电化学性能和开拓新型离子型混合型电容器提供了新思路。
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