【摘 要】
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大量排放的氮氧化物（NOX）将导致酸雾酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏和温室效应,严重危害生态环境和人类健康。工业上常使用选择性催化还原（SCR）脱硝技术来净化烟气中的NOX,氨气（NH3）作为还原剂存在脱硝温度高,成本高和氨逃逸等问题。因此,开发新的还原剂是有效的解决方案之一。磷（P）和氮（N）是同族元素,因而PH3与NH3具有相似的化学性质,且PH3具有更强的还原性,通常作为有毒气体被去除。本研究
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大量排放的氮氧化物（NOX）将导致酸雾酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏和温室效应,严重危害生态环境和人类健康。工业上常使用选择性催化还原（SCR）脱硝技术来净化烟气中的NOX,氨气（NH3）作为还原剂存在脱硝温度高,成本高和氨逃逸等问题。因此,开发新的还原剂是有效的解决方案之一。磷（P）和氮（N）是同族元素,因而PH3与NH3具有相似的化学性质,且PH3具有更强的还原性,通常作为有毒气体被去除。本研究采用PH3代替NH3作为SCR脱硝法中的还原剂,以黄磷工厂锅炉尾气中的NO作为处理对象,开发以AgNO3改性的HZSM-5分子筛作为催化剂,催化PH3还原NO,同步脱除NO和PH3,实现了有毒废气PH3的资源化和以废治废的技术突破。主要的研究成果如下:本研究以HZSM-5分子筛为载体,采用等体积超声浸渍法制备了一系列金属氧化物催化剂,用于低温下催化PH3还原NO的研究。研究了催化剂载体、负载物种类、Ag负载含量和焙烧温度对催化剂催化性能的影响。通过筛选试验,发现硝酸银改性得到的Ag-HZSM-5表现出了最好的催化PH3还原NO性能。催化剂最佳制备条件为HZSM-5分子筛负载2 wt.%Ag,在500?C下煅烧4h;最优的反应条件为150?C反应温度和5%氧含量。采用能谱仪扫描电子显微镜（SEM-EDS）,比表面积（N2-BET）,X射线衍射分析（XRD）,X射线光电子能谱（XPS）等表征分析手段,对催化剂的理化性质、结构组成和表面性质进行了分析。结果表明,银在催化剂表面以Ag和Ag2O的形式存在,Ag2O和Ag之间的转化促进了化学吸附氧与晶格氧之间的电子的转移,催化PH3还原NO。NO和PH3在催化剂的催化下反应,PH3失去电子被激活形成?离子,气相NO与?离子反应生成中间产物?t,中间产物迅速分解为P2O5、N2和H2O。本研究采用PH3代替NH3作为SCR中的还原剂,开发的Ag-HZSM-5催化剂可以有效催化PH3还原NO,证明了催化PH3还原NO的新思路是可行的。
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