论文部分内容阅读
在可持续发展的战略背景下,核能相关工业不断发展。铀,作为核能中最重要的放射性元素之一,在核能发电、军工等领域被广泛应用。我国属陆地贫铀国家,陆地铀矿储量十分有限,从长远角度,开发非常规铀资源提取意义深远。本文以钴基沸石咪唑酯骨架材料ZIF-67为主体,合成了几种高效的模拟海水提铀吸附剂,实现从海水中高效地富集低浓度铀。此外,海水提铀吸附剂也可用于含铀废水的处理,有效降低核工业对环境可能造成的不良影响。利用室温静置诱导静电自组装法制备了沸石咪唑酯骨架材料ZIF-67。所合成的ZIF-67具有菱形十二面体结构,是一种典型具有大比表面积的微孔材料。对铀的吸附测试结果表明,ZIF-67是一种吸附性能极好的MOFs类铀吸附剂,其等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在模拟海水环境低浓度铀吸附测试中,对铀具有较高的去除率,体现了 ZIF-67作为海水提铀吸附剂的潜力。利用水热、自组装两步法制备了三维花状Ni-Co LDHs/ZIF-67材料。制得产物具有较好的结晶度以及三维花状的形貌特点,是一种具有较高比表面积的介孔材料。与复合前的Ni-Co LDHs相比,Ni-Co LDHs/ZIF-67对铀具有更高的吸附容量与选择性,且吸附铀的最佳pH值更接近海水pH值;其对铀的等温吸附过程符合Sips等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在模拟海水环境低浓度铀吸附测试中,该材料对低浓度铀的去除率在80%以上,是性能较好的海水提铀吸附材料。利用牺牲模板法制备了以ZIF-67为模板构筑的镁钴空心水滑石,解决了常规水滑石材料比表面积较小、片层结构堆垛不利于吸附的局限性。该材料等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在接近真实海水环境的低浓度铀模拟海水吸附测试中,镁钴空心水滑石对铀离子表现出极高的选择性;通过对材料吸附铀前后进行XPS分析,推测水滑石的Co-OH与Mg-OH是材料能高效选择性吸附铀的重要因素。