【摘 要】
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酮的不对称硅氰化反应是重要的对映选择性构建C-C键的方法之一,所得的含有α-氧杂季碳手性中心的氰醇化合物在医药、农药等领域具有很高的应用价值。本论文利用课题组发展的试剂Me_2(CH_2Cl)SiCN,研究了外消旋支链酮的动力学拆分和不对称硅氰化反应,以及发展了新型双功能硅氰化试剂Me_2(CH_2=CH)SiCN,进而实现了基于酮的硅氰化反应的串联反应制备环己烯基酮或β-氰基酮类化合物。具体包括
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酮的不对称硅氰化反应是重要的对映选择性构建C-C键的方法之一,所得的含有α-氧杂季碳手性中心的氰醇化合物在医药、农药等领域具有很高的应用价值。本论文利用课题组发展的试剂Me_2(CH_2Cl)SiCN,研究了外消旋支链酮的动力学拆分和不对称硅氰化反应,以及发展了新型双功能硅氰化试剂Me_2(CH_2=CH)SiCN,进而实现了基于酮的硅氰化反应的串联反应制备环己烯基酮或β-氰基酮类化合物。具体包括以下研究工作:1)使用膦叶立德-(salen)AlCl-HMPA三元协同催化体系和Me_2(CH_2Cl
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作为一种新型发光纳米材料,碳点因其优异的光学性质在荧光传感、环境监测、生物诊疗及光催化等领域展现出了巨大的应用潜力。但碳点结构复杂多样,导致其发光机理至今仍未得到明确定论,这对长波区域功能性碳点的开发造成了极大的局限性。因此,基于碳点的发光机制开发长波长发射碳点的新型制备策略,并进一步探讨它们在传感及生物领域的多功能用途能够有效改进以蓝绿光碳点为基础的分析技术缺陷,具有实际的应用价值。本论文基于p
开发利用新型可再生能源是调整能源结构、应对全球能源危机及环境污染的关键。太阳能、风能等新能源能量输出不稳定,因此必须发展相应的能源转化和存储技术,实现能量的异地、错时灵活使用。电解水产氢和锂离子电池在“太阳能-电能-氢能-燃料电池-电能-用户”清洁能量传递链中扮演着重要角色。目前电解水和锂离子电池的发展分别受到贵金属催化剂高成本和负极材料低容量的限制。针对这些问题,本论文以地壳储量丰富且具有3d电
多酸基稀土衍生物结合了多酸和稀土元素双重性能优势,因其丰富多样的结构类型及其在催化、药物、磁学、光学、电学等领域的应用前景而备受人们的关注。多铌酸盐作为多酸家族的一类重要分支,相比于同类多钨及多钼酸盐,具有更高的电荷密度,在核废料处理,污染物碱性催化降解,光催化分解水等领域展现出一定的应用前景。但是铌元素通常只有一种价态,而且在水溶液中不存在简单的含氧酸根,这些局限阻碍了多铌酸盐合成的进展。多铌酸
量子点发光二极管(quantum dots light-emitting diodes,QLEDs)相比有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)具有发光亮度大、荧光效率高、发射光谱可调、色纯度高、荧光寿命长等优点,此外,量子点分立的能级有利于激子的复合。基于以上优势,QLED有望成为下一代的平板显示器与固态照明器件的有力候选者。通常,QLED结构一般
杂环化合物在自然界中广泛存在。由于其在药物结构中被广泛应用,吸引了科学界的很多注意,用以开发新的方法学来合成杂环化合物。在这些研究中,包含重氮化合物的反应是构建多种具有生物活性的杂环化合物的有力工具。通过含卡宾中间体的过渡金属催化模式,已经开发出了一系列方法来合成杂环,尤其是多组分反应,为我们提供了一种直接的方式,能够高立体选择性的来构建结构多样性的复杂骨架。这种策略包含了通过金属卡宾来生成氧鎓叶
分子筛活性中心的结构与其催化性能之间的构效关系一直是分子筛催化研究的核心,活性中心性质(类型、数量、强度、位置及可接近性)的可控调节是充分发挥分子筛催化作用的关键。鉴于元素硼(B)在分子筛合成中的特殊作用,论文以MWW结构钛硅分子筛中Ti活性中心性质的调控为目标,探究了B在调控Ti活性中心的结构、分布及可接近性等方面的作用及其原因,期望形成的科学认识为高效钛硅分子筛/H_2O_2催化体系的构筑提供
本论文设计合成了两类新型手性叔胺-膦酰胺双功能催化剂,并探索了通过改变催化剂中的氢键给体来调控反应非对映选择性的新策略。在此基础上,发展了两类立体发散性的α-取代-α-叠氮酮与Michael受体的不对称催化新反应。具体如下:1)设计合成了两类新型手性叔胺-膦酰胺双功能催化剂:一类是基于手性α-氨基酸骨架,其开链性质富于结构柔性和取代基多样性;另一类是基于金鸡纳碱骨架,其C6和C9位分别含有酚羟基和
本论文立足于铜催化的不对称叠氮和炔烃的环加成(不对称CuAAC)反应,来构建具有磷手性的膦氧化合物。利用吡啶C4位具有大位阻基团的Pybox配体与溴化亚铜形成的配合物为手性催化剂,成功实现了双乙炔基取代的膦氧化合物的去对称化CuAAC反应以及外消旋单乙炔基取代的膦氧化合物的动力学拆分CuAAC反应,高立体选择性地合成了一系列具有乙炔基取代的磷手性膦氧化合物。进一步利用其作为磷手性合成子,设计合成了
二维纳米材料独特的结构,优异的光、声、电、磁、热等性能,使其在能源催化、传感、生物医药等领域具有广阔的应用前景。本文从几种典型的过渡金属基二维纳米材料入手,通过改变合成策略,对材料的组分及结构进行调控,获得了性能优异的功能材料,将其应用于燃料电池、电解水析氧及生物传感方面,并探索了材料组分、结构与性能的关系,为二维纳米材料的设计合成提供了一定的理论指导。 1.针对目前燃料电池催化剂金属Pt资源匮