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在本文中，我们用密度泛函理论（DFT）中的B3LYP方法，研究了下面3个方面的问题，主要目的是研究下面的金属有机化合物参与的反应的反应机理及反应中各物质的分子结构及成键特征。1、为了深入探讨酮的转移氢化反应机理，我们借助密度泛涵理论的B3LYP方法，用模型化合物IrH3[（Me2PC2H4）2NH]，研究了IrH3[（1Pr2PC2H4）2NH]催化下的具有代表性的3-戊酮与2-丙醇的氢转移反应机理。文中还运用过渡金属化合物的分子轨道理论研究了在整个催化循环中，催化剂由八面体到Y-型又到八面体的几何构型改变。另外，还研究了在整个催化循环过程中Ir-N键的变化规律。作为补充，还对模型化合物IrH3[（Me2PC2H4）2NH]催化下的2-丁酮与2-丙醇的氢转移反应机理进行了研究，结果与上边的反应极为相似。2、用同样的方法我们又对Hiromi Tobita及其工作组在2003年实验中得到的另外两种配合物：Cp*（CO）2W{κ2（Si,N）-Me2N-（o-C6H4SiMe2）}和Cp*（CO）2W{κ<sub>Si,C-SiMe2NMe2（o-C6H4）}的形成机理进行了研究。并对其中经芳基的迁移而完成的含硅基团的异构化机理进行了详细研究。计算结果证明了下面的反应机理：先是反应物Cp*（CO）3WMe中一个CO的消去，接着是HSiR3的氧化加成，CH4的离去，-SiR3中的N原子配位到金属上形成一种中间体，即上边提到的第一种配合物，这种中间体在实验中已证明能稳定存在一段时间，随后是芳基的迁移，伴随着N原子与Si键合形成最终产物，即上边提到的第二种物质。我们还通过计算结果从能量和结构两个方面很好地解释了Hiromi Tobita等人在实验中观察到的现象。3、近年来，越来越多的科学家在关注腈参与的过渡金属化合物的一系列反应。例如：插入反应，C-N或C-C键的形成及环加成反应，原因是这类反应为许多含氮化合物的合成提供了极大的可行性。在2007年，Hiromi Tobita及其工作组利用Cp*（CO）2W（NCMe）Me与HSiR3在乙腈中反应，制得含有W-N-C三元环的化合物Cp*（CO）2W{κ2（C，N）-C（Me）=N（SiR3）（R=Et或p-Tol），我们借助密度泛涵理论的B3LYP方法，在实验事实和机理假设的基础上，通过模型化合物Cp（CO）2W（NCMe）Me及HSiMe3对反应的机理进行了研究。