气体输运速率与气体选择性之间的矛盾,一直是纳滤膜器件制备和应用面临的难题。制备出兼具高渗透速率和高选择性能的纳滤膜器件,是实现纳滤膜大规模生产的关键和前提。由于气体在碳纳米管内孔的传输为“受约”输运行为,以及碳纳米管的原子级光滑内表面结构可大大降低气体通过时的吸附力和摩擦力,因此以碳纳米管内孔作为过滤通道的纳滤膜有望获得较高的输运速率和良好的选择性。本试验设计了一种新型的利用碳纳米管垂直阵列制备聚合物复合纳滤膜的工艺路线,实现了对碳纳米管垂直阵列间隙的密封填充,成功制备出以碳纳米管内孔作为输运通道的纳滤膜器件,并进行气体输运性能测试,得到较高的气体渗透速率和较高的气体选择性。主要研究工作包括如下几个方面:（1）利用水分辅助化学气相沉积技术制备碳纳米管垂直阵列,创新性地设计安装了远心光学检测系统,实现了对碳纳米管垂直阵列生长过程原位监测。借助SEM、HRTEM和Raman等手段研究气体流量、温度、H2比例以及水分含量等条件对碳纳米管垂直阵列的高度、结晶质量及生长速率等方面的影响规律。结果表明:随着生长温度的升高,碳纳米管垂直阵列重量产量增加,生长速率提高,结晶质量和热稳定性略有提高,但催化剂寿命缩短;随着气体流量的增大,碳纳米管垂直阵列的高度及产量降低,生长速率降低,结晶质量和热稳定性提高;随着H2比例的提高,碳纳米管垂直阵列高度及产量增加,结晶质量及热稳定性有所降低。（2）本试验确定生长碳纳米管垂直阵列的工艺条件为:总流量650 mL/min,生长温度815℃,Ar/H2比例6/4,C2H4流量100 mL/min,水分流量100 mL/min。该方法制备的垂直阵列高度可控制在5¹ 000μm,管径范围?5^?10 nm,碳纳米管垂直阵列密度约10×1011 cm-2,高度分布较均匀、且表面无明显缺陷。通过控制时间参数,可制备高度约10μm的碳纳米管垂直阵列,得到用于制备碳纳米管垂直阵列纳滤膜的理想阵列结构。（3）采用低压化学气相沉积法在碳纳米管垂直阵列间隙原位聚合填充物Parylene结合退火处理,实现对碳纳米管垂直阵列间隙的密封填充。研究退火温度和保温时间对纳滤膜器件结构的影响规律。结果表明:随着退火温度的升高,填充状态变化明显,退火温度较低时,填充不完全;温度较高时,会造成碳纳米管垂直阵列结构的破坏;当退火温度为375℃保温1 h时,填充效果较为理想,得到的碳纳米管/Parylene复合膜表面均匀平整、碳纳米管垂直阵列结构完好。（4）利用Ar/O₂等离子体刻蚀处理实现碳纳米管端部的开孔处理,形成以碳纳米管内孔作为输运通道的复合纳滤膜器件。研究气体组分、压力、功率及处理时间对碳纳米管/Parylene复合膜刻蚀开孔的影响规律,得到较佳的刻蚀工艺参数:Ar/O₂流量为20/50 mL/min、压力100 Pa、功率100 W、时间90 min。该条件下碳纳米管/Parylene复合膜结构完整,碳纳米管垂直阵列完好。（5）利用自行设计的气体输运测试装置,对碳纳米管/Parylene复合纳滤膜器件进行H2、He、N2、O₂、Ar和CO₂等6种气体的输运性能测试,研究不同气体组分、压力和温度对气体输运速率及选择性的影响规律。结果表明:随着气体分子量的增大,渗透速率符合克努森理论模型曲线变化;气体的渗透速率及不同气体的选择性不受测试压力的影响;随着温度的升高,气体渗透速率呈现先升高后降低的趋势,当温度为50℃时,气体的渗透速率最高达到2.48 mol·m-2·s-1·Pa-1;实测渗透速率是理论预测的50倍甚至更高,这主要是由于碳纳米管纳滤膜的原子级光滑通道,气体分子在碳纳米管内以镜面反射的方式发生碰撞,实现无阻力输运,从而实现实测值远远高于理论预测值。碳纳米管/Parylene复合纳滤膜表现出良好的气体选择性,尤其是H2/CO₂选择系数达5.45。（6）利用滚压方法制备水平定向排列碳纳米管滤膜器件,以碳纳米管间隙为过滤通道,进行气体输运及液体渗透性能研究。研究纳滤膜H2、He、N2、O₂、Ar、water、ethanol、hexane和航空煤油的输运性能,并与理论模型计算进行比较。结果表明:滤膜孔隙率为4.38%,气体输运速率为理论预测的30倍,液体渗透速率比理论计算值高4个数量级。成功过滤尺寸分别为15 nm、10 nm的纳米银、纳米金溶液。