通过纤维素纳米晶(CNC)填充改性是提高聚乳酸(PLA)复合材料性能的重要方法。限制PLA/CNC复合材料广泛应用的问题主要是CNC的低热稳定性以及CNC与PLA间较差的界面作用。本论文从CNC表面化学结构和聚乳酸立构复合物(sc-PLA)两个方面探讨解决方法,研究内容包括表面化学结构对CNC热稳定性的影响;sc-PLA构建的影响因素;界面作用差异对复合材料热性能、流变性能和聚集态结构的影响。通过酸水解法制备表面带有磺酸和磷酸基团的纤维素纳米晶(SCNC和PCNC),采用“grafting from”策略制备表面接枝聚乳酸的填充粒子(CNC-g)。研究表明:CNC-g的表面离子基团在表面接枝过程中脱落;SCNC-g和PCNC-g的晶体结构在表面接枝改性过程中呈现相反的变化趋势;SCNC-g表面接枝聚乳酸链段长度比PCNC-g大;SCNC-g的热稳定性随着表面接枝含量的提高而降低,PCNC-g的结果相反。进一步,本论文将表面相同接枝含量的PCNC-g和SCNC-g分别加至左旋聚乳酸(PLLA)基材获得纳米复合材料,研究CNC-g的表面化学结构对界面scPLA构建的影响。结果表明:表面接枝链段长度大的SCNC-g具有形成sc-PLA的能力,表面接枝链段长度小的PCNC-g无法形成sc-PLA;PLLA/SCNC-g复合材料的初始热降解温度比PLLA/PCNC-g高30℃左右;高填充含量的PLLA/SCNC-g样品的相对结晶度要比高填充含量PLLA/PCNC-g高一倍左右,且前者的半结晶时间约为后者的一半。为了探究界面作用差异对复合材料结构和性能的影响,本文分别制备表面接枝左旋聚乳酸和右旋聚乳酸的CNC粒子(CNC-g-PLLA和CNC-g-PDLA),并通过溶液浇筑制备不同填充含量的复合材料,研究界面作用差异对于复合材料热性能、流变性能和聚集态结构的影响。结果表明:相比于链段相容导致的界面作用提升,当界面sc-PLA的存在时,复合材料的熔体储能模量和复数黏度获得提升,显示出较高的熔体强度。界面sc-PLA和CNC填充网络的共同作用限制PLLA分子链扩散,降低了其结晶速率。