【摘 要】
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传统化石燃料的过度消耗带来了严重的环境污染和能源危机等问题。氢能源拥有燃烧热量高且燃烧产物无污染等优点,是传统化石燃料的理想替代能源。电解水制氢因操作简便、清洁环保、可再生等特点成为制氢的重要途径。目前,阴极发生的析氢反应和阳极发生的析氧反应都存在低效率、高能耗的问题,极大的限制了电解水的发展。贵金属材料催化剂是公认的最有效的电解水催化剂,但是高成本和稀缺性一直抑制着其在实际生产中的发展与应用,所
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传统化石燃料的过度消耗带来了严重的环境污染和能源危机等问题。氢能源拥有燃烧热量高且燃烧产物无污染等优点,是传统化石燃料的理想替代能源。电解水制氢因操作简便、清洁环保、可再生等特点成为制氢的重要途径。目前,阴极发生的析氢反应和阳极发生的析氧反应都存在低效率、高能耗的问题,极大的限制了电解水的发展。贵金属材料催化剂是公认的最有效的电解水催化剂,但是高成本和稀缺性一直抑制着其在实际生产中的发展与应用,所以设计开发高效的非贵金属电解水催化剂变得尤为重要。在众多金属元素当中,镍、钴作为过渡金属元素由于较高的储量和良好的催化性能吸引着人们的注意力,是目前重点研究的一类电极材料。本论文以镍基、钴基复合材料为研究对象,通过对材料进行合成表征和性能探究,为人们提供一种较为可行的合成思路。主要工作如下:(1)通过水热法和气相沉积法在泡沫镍上合成了MoS2/NiS-Ni3S2复合材料,并研究了电极材料的微观形貌和1.0 M KOH条件下的电催化性能。在10、100和200 m A cm-2的电流密度时,电极分别需要105、171和181m V的析氢过电位,同时电极也表现出良好的稳定性能。在100和200 m A cm-2的电流密度时,电极分别需要为433和460 m V析氧过电位,同样表现出长达12小时良好稳定性能。MoS2/NiS-Ni3S2同时作为阴极和阳极组成电解池,产生10 m A cm-2的电流密度仅需1.49 V,经过12 h的耐久试验电流密度无衰减。优异的催化性能使其成为高活性非贵金属双功能催化剂的有力竞争者。核壳结构充分保证了材料的稳定性,使材料在高电流密度下工作为可能。(2)通过水热法和退火过程在负载有还原氧化石墨烯的泡沫镍上合成了CoNiO2/CoO-140-400层状复合材料,并研究了水热温度和退火温度对材料微观形貌和电催化性能的影响。具体而言,在最佳实验条件下即水热温度140℃、退火温度400℃时制备的CoNiO2/CoO-140-400复合材料仅需要70m V的较小过电位就能在1.0 M KOH的碱性电解液中有效地催化HER且产生10 m A cm-2的电流密度,并表现出良好的动力学和长达15 h的长期稳定性。CoNiO2/CoO-140-400同时作为阴极和阳极组成电解池,产生10 m A cm-2的电流密度时需要电压1.57 V。此外,该复合材料作为储能材料在2.0 M KOH条件下电流密度为1 m A cm-2时的面电容为5.37 F cm-2,并表现出良好的倍率能力(20 m A cm-2时83.8%的电容保持率)和循环稳定性(5000次循环后82.9%的电容保持率)。层状结构有高效的电子/离子传输,能够很好地适应体积改变,最大限度地发挥复合材料的优势。研究结果表明CoNiO2/CoO-140-400独特的层状结构为开发低成本、高效率的电催化剂提供了一定的思路和方向。(3)通过水热法和电沉积法在负载有还原氧化石墨烯的泡沫镍上合成了Co(OH)2/CoNiO2复合材料,并研究了前驱体中Ni/Co摩尔比例对CoNiO2电极材料微观形貌和电催化性能的影响。研究发现,前驱体中Ni/Co摩尔比例为1:4时制备的CoNiO2-4材料表现出最佳的电催化性能,为进一步提高材料的性能,在此基础上又沉积了Co(OH)2。当阴极电流密度为10和100m A cm-2时,Co(OH)2/CoNiO2分别需要84和246 m V过电位。催化OER且产生50和100 m A cm-2的电流密度时,Co(OH)2/CoNiO2分别需要294和306m V的过电位。Co(OH)2/CoNiO2作为阴极和阳极组成电解池,在1.56 V的电压时达到10 m A cm-2的电流密度,并表现长达60 h的优异稳定性。复合材料丰富了催化剂的电催化活性中心,其协同作用使材料展现出比单组分更好的性能。
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