基于集成电路的不断发展,以分子为单元来建构各种电子器件已成为元件不断小型化的有效手段之一。随着理论方法和实验工艺的提高和创新,利用电子的电荷和自旋双重属性设计制备分子自旋电子器件成为可能。与传统的硅基电子器件相比,分子自旋电子器件具有能耗低、响应速度快、集成度高等优势,使得其在信息化的新时代受到研究人员的广泛关注。在分子自旋电子器件发展过程中,石墨烯因其优异的导电和光学等性能成为理想的电极材料之一,同时,具有稳定平面结构的卟啉基分子因其优异的光电性能以及易于结合过渡金属展现出丰富的自旋特性深受人们青睐。因此以石墨烯电极和卟啉基分子构建的分子自旋器件成为了目前的研究热点。对于分子尺度上的自旋输运性质及其影响因素的理解是提高分子自旋器件性能和设计制备出多功能分子自旋器件的必要前提,也是推动分子自旋电子学发展必须探究的主要问题之一。本论文基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究了分子与电极接触、初始自旋构型等因素对石墨烯卟啉基分子器件的自旋输运特性的影响,在此基础上设计出具备多种功能的分子自旋电子器件。本论文的主要研究内容和结果概括如下:1.基于石墨烯铬卟啉配合物的多功能分子自旋器件对于纳米器件而言,量子干涉效应（Quantum Interference Effect,QIE）发挥着至关重要的作用。金属卟啉配合物在平面内能够自由地旋转,所以可以与石墨烯电极接触形成不同接触界面的分子器件。因此,我们将金属铬卟啉分子通过类似于环戊烷或苯环的接触构型桥接到扶手椅形石墨烯纳米片电极之间,研究分子与电极不同接触方式和QIE对分子器件自旋输运性质的影响。计算结果表明,两器件在平衡态下的透射谱中出现法诺共振和反共振峰。分析发现法诺共振是由能量相近的铬卟啉分子局域分子轨道与电极连续态之间的量子干涉所致,反共振峰的产生与相邻分子轨道电子空间分布的宇称失配相关。在费米能级附近,两分子结不仅都实现了理想的自旋过滤效应,而且通过接触界面的转换实现了自旋向上与自旋向下电子反共振峰的转换,从而实现了自旋过滤翻转。此外,接触界面的改变实现了p型、n型两种载流子的切换。因此,该工作对构建多功能器件以及提高器件的性能方面具有重要意义。2.基于石墨烯锰卟啉配合物的分子自旋逻辑门由一个或多个分子组成的自旋逻辑门非常有潜力成为应用于集成电路的基本模块。直接在单个分子上实现逻辑运算可以节约成本、减小占据空间,提高集成度。我们选用经六碳原子链连接的双锰卟啉分子为功能分子,在其两侧通过四碳原子链对称地连接到扶手椅形的石墨烯纳米带电极上构建分子器件。根据该分子结结构和自旋排序对称性的特点,研究了其中7种典型初始自旋构型的自旋输运性质。计算结果表明,自旋极化电流随电压的变化曲线依赖于过渡金属锰原子和电极与分子接触的锯齿形边缘碳原子的初始自旋构型。进一步分析得到不同的自旋构型影响左右两个锰卟啉分子的电子态分布以及它们之间的相互作用,从而产生不同的自旋极化电流-电压特性。详细地组合不同的自旋输入信号以及其自旋极化输出电流在合适的工作偏压区间,设计出了同时具备“是”、“非”、“或”、“或非”以及“异或”等多种逻辑功能的分子自旋器件。论文内容主要分为五部分:第一章对分子自旋电子学发展史、部分分子自旋电子器件、石墨烯性质与应用以及卟啉分子的相关内容进行简要介绍;第二章介绍了研究分子器件电输运性质的理论方法,并采用该方法研究了石墨烯作为电极在分子器件中的电输运性质。为后续石墨烯电极在自旋极化输运性质的研究提供理论支持;第三章研究了铬卟啉分子与石墨烯电极不同接触方式对其自旋极化输运性质的影响,研究其在自旋过滤以及载流子种类转换中的应用;第四章同时调节分子与电极的自旋态,研究不同的初始自旋组合对器件输运性质的影响;第五章对所做工作进行总结和展望。