【摘 要】
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近年来,卤化铅钙钛矿APbX3（X=Cl,Br,I）因具有优异的光学性质如窄的半峰宽、高的量子产率、发射波长在整个可见光范围内可调谐等,在LED、太阳能电池、激光等领域引起了广泛的关注。2009年,有机-无机混合钙钛矿化合物作为光敏化剂,被旋涂为薄膜形态,用于光伏电池器件中,实现了 3.8%的功率转换效率。这为后续的研究奠定了基础。但因为A位是有机离子,对水分、氧的环境极为敏感,相比于杂化钙钛矿,
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近年来,卤化铅钙钛矿APbX3（X=Cl,Br,I）因具有优异的光学性质如窄的半峰宽、高的量子产率、发射波长在整个可见光范围内可调谐等,在LED、太阳能电池、激光等领域引起了广泛的关注。2009年,有机-无机混合钙钛矿化合物作为光敏化剂,被旋涂为薄膜形态,用于光伏电池器件中,实现了 3.8%的功率转换效率。这为后续的研究奠定了基础。但因为A位是有机离子,对水分、氧的环境极为敏感,相比于杂化钙钛矿,无机钙钛矿的A位是无机离子C s+。因此,对环境的耐性更高,具有更高的稳定性。然而,全无机钙钛矿纳米材料本身的强离子属性使其易受潮湿、热、氧等环境的影响,并且铅元素有一定的毒性,这很大程度上限制了铅卤钙钛矿在商业生产中的应用。针对这一问题,人们致力于减少钙钛矿材料中的有毒铅离子的使用,探索尝试用二价金属阳离子取代部分Pb2+,如S n2+,G e2+,B i3+,Sb3+,Zn2+和Mn2+并取得了一些研究进展。本论文选择金属离子M n2+、N i2+和Zn2+掺杂全无机CsPbX3钙钛矿纳米结构,研究了掺杂离子对宿主钙钛矿材料的结构、形貌及光电性能等方面的影响。本论文具体的研究内容如下:1.针对含Pb2+这一问题,提出使用同价位且离子半径更小的Mn2+来代替Pb2+,以有效的降低钙钛矿纳米晶中Pb2+的含量。通过高温热注入法制备了 M n2+含量不同的Mn:CsPbCl3纳米结构。对其PL光谱分析发现,引入Mn2+使得PL光谱出现了 2个新的发射峰,分别来源于宿主CsPbCl3纳米晶的激子发射以及M n离子发射。激子发射峰的强度随锰离子掺杂浓度的增加而呈现递减的趋势,并伴有蓝移现象;与此同时,Mn的发射峰发生红移,发射强度依次递增。此外,研究发现与未掺杂的纯C sPbC 13纳米晶相比,Mn2+掺杂后的样品表现出优良的光催化降解能力,这是因为M n2+的掺杂抑制了纳米晶体的表面缺陷,有效地转移了光生载流子。2用Ni2+掺杂部分取代Pb2+,以有效的降低钙钛矿纳米晶中Pb2+的含量。对其结构分析发现,镍离子成功的掺杂到了 CsPbCl3纳米晶的晶格中,并且没有改变原始宿主的立方相结构。对不同掺杂浓度的Ni:CsPbCl3样品,PL光谱研究发现,发射峰的强度随镍离子掺杂浓度的增加而呈现递增的趋势,并伴有红移现象,带边吸收也出现同样的趋势,而与未掺杂的CsPbC13 NCs相比,其发射峰和吸收峰都向短波长方向移动,这是因为镍的离子半径小于铅的离子半径,掺杂后导致CsPbCl3宿主纳米晶的光学带隙增大。而研究发现来源于CsPbCl3纳米晶的410 nm处的发光峰掺杂前后并未发生明显移动,表明镍离子掺杂并未改变CsPbC13纳米晶的晶相结构。3通过控制ZnCl2和PbCl2的摩尔比例,合成了不同锌离子浓度的Zn:CsPbCl3纳米结构,研究表明,Zn2+的掺杂并未改变宿主CsPbCl3NCs的立方结构,且形貌仍保持立方状。PL光谱发现,随Zn2+浓度的增加,PL峰位出现先蓝移后红移的趋势,证明了Zn2+对主体电子结构的微弱影响。
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