Fe3O4微纳米材料活化S2O82-降解联苯胺的研究

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基于过硫酸盐的高级氧化技术能产生氧化能力很强的硫酸根自由基,可氧化很多难降的有机污染物,本次研究选择了该方法来降解联苯胺,并制备了4种形貌不同Fe3O4的来活化S2O82-,并对其进行表征,考察了联苯胺降解的影响因素及降解产物。具体研究内容如下:1.热活化过硫酸盐降解联苯胺。Na2S2O8和K2S2O8对联苯胺均有很好的降解效果,且对降解效果影响不大,均可以作为氧化剂来氧化降解底物;其他条件不变时,增加Na2S2O8的投加量或增加其投加批次时,均能提高联苯胺的降解效率,14ml Na2S2O8分5次投加时降解效果最好;温度在60℃以下时,降解效率符合一级反应,联苯胺的活化能为78+0.7 KJ/mol;在20℃-80℃的温度范围内,提高反应温度可以提高降解效率,但温度过高时会轻微抑制降解,60℃为降解反应的最佳温度;pH<6时轻微抑制降解反应,偏碱时抑制强烈,当pH为6时降解效率最高;反应60 min后联苯胺的降解效率和TOC去除率均在80%以上。2.不同形貌的Fe3O4制备,并通过TEM、SEM、XRD等方法对制备的材料表征。制备材料均为Fe3O4,电镜照片显示其形貌特征分别为600nm的中空微球,180 nm的微小球体,100 nm的纳米微球,150 nm~2μm的片状物。3.Fe3O4活化过硫酸盐降解联苯胺。投加催化剂的降解效率比未加Fe3O4的降解效率提高了30%,;酸碱度对Fe3O4吸附联苯胺的效率有很大的影响,中空Fe3O4在中性和极酸情况的吸附效率高,而离子法制备Fe3O4在碱性条件下时吸附效率最高;改变Fe3O4的投加量对降解效率的影响不大,10 mg时效果最好;在20℃-80℃的温度范围内,降解效率随着反应温度的提高而提高,但是温度超过60℃时会抑制降解反应的进行,60℃的降解效果最好;除了离子液体法制备的Fe3O4在偏碱性对降解有促进作用外,另三种降解效果在中性时最好,且偏酸偏碱均有抑制作用;Fe3O4可以多次循环实验,损失极少,且6次循环实验的降解效率依然高达90%,说明其稳定性很好。通过UV-vis和FT-IR分析得知,联苯胺最终被降解为小分子酰胺、醇类和无机物等与易降解的物质。
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