【摘 要】
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日益增长的全球电动汽车(EV)市场对锂离子电池电极材料的成本和能量密度提出了更高的要求。在现有的正极材料中,高镍层状Li NixCoyMn1-x-yO2(NCM)和Li NixCoyAl1-x-yO2(NCA)因较高的理论比容量和满意的工作电压,被认为是最有前景的电动汽车正极材料之一。然而,由于钴(Co)资源匮乏及价格昂贵,对电池行业所追求的低成本和可持续的目标构成了重大挑战,于是低钴或无钴化成为
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日益增长的全球电动汽车(EV)市场对锂离子电池电极材料的成本和能量密度提出了更高的要求。在现有的正极材料中,高镍层状Li NixCoyMn1-x-yO2(NCM)和Li NixCoyAl1-x-yO2(NCA)因较高的理论比容量和满意的工作电压,被认为是最有前景的电动汽车正极材料之一。然而,由于钴(Co)资源匮乏及价格昂贵,对电池行业所追求的低成本和可持续的目标构成了重大挑战,于是低钴或无钴化成为了高镍层状正极材料的研究热点。本研究基于一种Mn/Al组合的高镍无钴Li Ni0.90Mn0.06Al0.04O2(NMA)正极材料,对其合成方法、煅烧条件和配锂量进行探究和优化后,与富钴Li Ni0.90Co0.1O2(NC)和少钴Li Ni0.90Mn0.06Co0.04O2(NMC)正极材料针对性地进行了对比分析,以期为新型高镍无钴正极材料的发展提供有价值的参考数据,具体工作如下:(1)采用共沉淀工艺,分别以强碱(氢氧化钠)和有机胺(二正丁胺)为沉淀剂制备了两种NMA正极材料,分别命名为NMA-A和NMA-O。物相及形貌分析结果表明,通过两种沉淀剂均能合成层状结构较好的NMA正极材料,但NMA-O材料的Li/Ni混排较小,初级颗粒尺寸较小且分布更均匀。电化学结果表明,NMA-O电极在2.5~4.3 V电压窗口和0.1 C倍率下的初始放电比容量为205.5 m Ah g-1,高于NMA-A电极的198.9 m Ah g-1,同时NMA-O具有更优循环和倍率性能。另外,以二正丁胺为沉淀剂合成NMA正极材料时,不用控制加料速率和溶液p H,操作更简单,因此选择有机胺共沉淀法为本研究的材料制备方法。(2)在确定了较为适宜的合成方法后,探究了不同合成条件(煅烧温度、煅烧时间和配锂量)对NMA正极材料结构和电化学性能的影响。研究发现,煅烧温度为750℃,煅烧时间为20 h,配锂量为1:1.03时,制备的NMA正极材料具有较完整的层状结构且Li/Ni混排程度较低,展现出较优的电化学性能。当以0.1 C电流密度充放电时,NMA电极的初始放电比容量可达223.1 m Ah g-1,库伦效率为86.4%。(3)为了进一步分析NMA与含钴正极材料的差异,采用上述最佳合成方法和条件分别制备了富钴NC和少钴NMC材料。XRD及精修结果表明NMA具有与NC、NMC相似完整的层状结构。SEM结果显示,随着Co含量的降低和去除,材料的初级颗粒粒径逐渐细化,这极大地提高了NMA的循环稳定性。电化学测试表明,尽管NMA电极在0.1 C和2.5~4.3 V条件下的首次放电比容量低于NC和NMC,但具有更高的充放电平台,分别为47和17 m V;而在2.5~4.5 V的高电压窗口下,NMA不仅具有与含钴正极材料接近的首次放电比容量,而且倍率和循环性能更优(NMA、NMC和NC在0.5 C下循环100次后的容量保持率分别为93.3%、85.9%和66.9%)。通过对循环过程的d Q d V-1和放电曲线进行对比分析,发现NMA电极的相变更平缓,极化更小,表明Co在高电压下对层状结构具有较高的破坏性,这为高镍层状正极材料的去钴化研究提供了一定的参考。
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