地质聚合物材料由于其免烧结、高性能、低成本、制备工艺简单等特点近年来越来越受到人们的关注。地质聚合物的结构式可表示为nM₂O.Al₂O₃.xSiO₂.yH₂O,在碱性条件下会水解出[Al（OH）₄]^–、[SiO₂（OH）₂]^2–和[SiO（OH）₃]^–等离子团,这些离子团会再通过缩聚反应形成地质聚合物。近年来,计算机技术在理论上和应用上都飞速发展,这也同时带来了密度泛函理论方法（Density Functional Theory,DFT）迅速发展,基于密度泛函的第一性原理方法目前已被用于研究固态物理领域中的问题,并取得了令人瞩目的成果。本研究正是利用上述方法中的广义梯度近似方法,使用DMOL³计算软件,对地质聚合物的反应机理展开了研究。对[SiO（OH）₃]^–和[SiO（OH）₃]^–形成[Si₂（OH）₄O₃]^2-的过渡态结构进行了优化,结果表明:形成[Si₂（OH）₄O₃]^2-的过渡态形式为从硅氧基团上脱去羟基和另一个硅氧基团的一个氢原子组成水分子的反应过程。其结构优化过程中耗费0.0263eV的能量,其优化步数为100步以上,优化时间较长。对[Al（OH）₄]^–和[SiO₂（OH）₂]^2–形成[SiAl（OH）₅O₂]^2-的过渡态结构的优化表明:通过缩聚反应形成[SiAl（OH）₅O₂]^2-的过渡态形式为硅氧基团上脱去羟基和铝氧基团上脱去的氢原子组成水分子的反应过程。其结构优化过程中只耗费0.0082eV的能量,并且优化步数仅为40步左右,使优化时间大大缩短。比较两种计算结果可知,在形成地质聚合物的反应过程中,[SiAl（OH）₅O₂]^2-的反应要比普通水泥中[Si₂（OH）₄O₃]^2-的反应速度快的多,即地质聚合物的硬化速度比普通水泥的硬化速度快的多,这与当前大量的实验研究结果是一致的。无疑本研究对地质聚合物材料的开发具有重要的指导意义。