纳米多孔阳极氧化铝光子晶体的制备及其光催化性能研究

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光催化反应是物质在光和催化剂同时作用下进行的化学反应,它包含多种光能驱动过程。其中太阳能转化为绿色化学的驱动反应(光分解水产氢、CO2还原和NH3生成、环境污染物降解)是解决环境和能源问题的有效途径。传统的光催化剂存在着太阳能利用率低和量子效率低等缺点,从而制约了他们在相关领域的发展。光子晶体(PCs)具有可调性强、集光能力强、有效表面积大、载流子分离效率高、能增强活性物质扩散等优点,在光催化领域拥有巨大的应用潜力。然而,由于这方面研究起步较晚,人们对于光子晶体在光催化领域方面的规律认识还有不足,例如光子晶体带隙位置、结构周期数、光限定作用对光催化剂吸收率的影响还不明确。本论文研究的主要内容包括以下三个方面:1.通过正弦曲线脉冲阳极氧化(SPA),制备出具有特殊的光学空腔的NAA-μQV光子晶体,通过溶胶凝胶法在其表面和空腔内沉积Ti02。在制备过程中系统性的调控了光子晶体的结构(阳极氧化周期Tp和空腔阳极氧化时间tc),从而使其共振带被调制到利于光催化反应的可见光频段内。以光催化降解有机染料(即MO、RhoB和MB)为探针,探究了光子晶体的光子禁带位置、光限定作用和Ti02的晶相变化对催化剂光催化性能的影响,结果证明,tC=15 min制备的TiO2-NAA-μQVs光催化性能总体优于用tc=5 min制备的TiO2-NAA-μQV,同时对催化剂的可重复使用性也进行了探讨。2.通过Double Exponential-like脉冲阳极氧化(DEPA),制备出具有不同DEPA周期的Broadband-NAA堆叠结构光子晶体,精确地设计了 NAA的光子禁带。所得到的Broadband-NAA具有特征性的透射频带,可以精确地设计其在UV-visible-NIR光谱中的频带数量,位置和宽度。利用溶胶凝胶法对Broadband-NAA进行TiO2光敏化。3种有机染料(MB、RhoB、MO)的光降解可以被当作辨别Broadband-NAA中光催化增强的指示剂。探究了光子晶体中结构周期数对光催化剂吸收率的影响。光催化降解MB、RhoB和MO性能最优异的Broadband-NAA 结构均为 NAA-BBM1-stack,Tp=600 s,Broadband-NAA 光子晶体的光催化效率可能与其透射频带的杂峰有关,杂峰越多,光子晶体光催化性能越差。3.通过多波脉冲阳极氧化法(MWPA)制备了可调节特征光子禁带的Multi-Wave-Pulse光子晶体,克服了铝阳极氧化时的固有局限性,发现了设计光子晶体有效介质的方法,可以将阳极氧化函数直接转换为光子晶体中孔隙率的变化,评估了不同阳极氧化参数对Multi-Wave-Pulse光子晶体的特征光子禁带的影响,从而精确地控制了光子晶体的滤波特性。用不同折射率的介质渗透光子晶体,进一步评估了不同阳极氧化函数Multi-Wave-Pulse PC的有效介质。同时证明了具有较长阳极氧化周期长度(LTp)的Multi-Wave-Pulse PC的灵敏度比较高,为开发传感应用的材料创造了新的思路。
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