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很多研究表明,气溶胶中的碳组分主要存在于细粒子(PM<,2.5>),PM<,2.5>传输距离远,在空气中停滞时间长。碳成分可造成区域烟霾、降低能见度、影响地球辐射平衡和人类健康。有机碳(OC)和元素碳(EC)通过光散射和光吸收对能见度造成的影响可达总消光的30%~40%。OC含量的主要差别是水溶性有机碳(WSOC),其范围随区域、季节的变化较大,可以促使云凝结核(CCN)的形成,CCN数量的变化极大地影响云的光学特征,进而改变全球气候,如全球变暖,大量CNN形成时,还会影响大气能见度并增加气溶胶酸度,而气溶胶酸度直接影响人体健康。
EC是一次碳污染的很好指标,OC则包括一次有机碳和二次有机碳,准确测量它们的值,并用p(OC)/p(EC)比值评价气溶胶的二次来源,对于控制气溶胶中的有机物污染及追溯其来源、形成与变化过程具有重要意义。
以往国际上普遍认为PM<,2.5>中仅硫酸盐对辐射强迫有贡献,而忽略了水溶性有机物和硝酸盐的贡献。气溶胶中WSOC的数据比较缺乏,因此,对PM<,2.5>中水溶性有机物浓度、来源及对辐射强迫贡献的研究日益显得重要。
本文首先分析了天津市秋冬季节PM<,2.5>及其中OC、EC、WSOC、水溶性离子的污染特征,包括日变化、季节变化、昼夜变化规律等;利用TOR方法分析了OC和EC,初步探讨了天津市大气气溶胶的一次、二次有机碳污染。其次,为了弄清PM<,2.5>中各碳成分之间的相关性及它们与气象条件(温度、湿度、风速)之间的关系,分析了其相关性,初步探讨了碳成分的来源和形成过程;利用多重线性回归模型,采用逐步回归分析了气象因素对碳组分的综合影响。
分析结果表明,天津市秋冬季节PM<,2.5>中OC占16.8%;WSOC占OC的40.7%,OC、WSOC冬季浓度高于秋季,反映了冬季燃煤的影响。WSOC昼间浓度高于夜间,说明白天的光化学反应产生了更多的极性物质。
p(OC)/p(EC)平均值为7.94,说明天津市大气气溶胶中明显存在大量的二次有机污染。OC浓度与OP(裂解碳)和(OC.OP)呈高度线性正相关。大部分非水溶性碳(OC-WSOC)属于非裂解碳(OC-OP)。(OC-OP)浓度对WSOC影响显著。WSOC受PM<,2.5>、OC和(OC-OP)浓度的影响显著。
WSOC中含量最大的C<,2>O<,4><2->的平均浓度为1.02ug/m<3>,占WSOC的8.40%,其冬季浓度低于秋季,昼间低于夜间。C<,2>O<,4><2->受WSOC、OC和PM<,2.5>的影响不显著。C<,2>O<,4><2->可能与SO<,4><2->、NO<,3><->、NH<,4><+>一样,为气态前体物S02、NOx、NH3经由气相或液相化学反应形成。另外,根据SO<,4><2->与N03。的比值,得出天津市大气气溶胶污染类型属于燃煤源与机动车源共存的复合型污染。温度和相对湿度是影响天津市秋冬季节PM<,2.5>中碳成分及无机离子的主要气象因素。秋(采暖期)、冬(暖期前)季,OC浓度主要受RH的影响。冬季,气象因素对WSOC的影响并不大,WSOC应该是受到气体污染物的影响,比如人为源排放的有机物发生光化学反应形成二次有机气溶胶。C<,2>O<,4><2->在秋季主要受到RH影响;在冬季主要受到温度影响。