【摘 要】
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近年来,人们对化石能源的过度开采导致的能源危机和环境污染问题日益严重,而这些以煤炭和石油为主的化石能源属于不可再生资源,这就迫使人们开发和利用可替代化石能源的清洁能源。锂电池作为太阳能、风能、潮汐能等清洁能源的存储和转化装置备受人们青睐。在所有的锂电池中,锂氧气电池不仅理论能量密度(11400 Wh·kg-1)远大于其他的锂电池,而且它由于污染小、原料易得、造价低等优点而受到广泛关注。然而,锂氧气
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近年来,人们对化石能源的过度开采导致的能源危机和环境污染问题日益严重,而这些以煤炭和石油为主的化石能源属于不可再生资源,这就迫使人们开发和利用可替代化石能源的清洁能源。锂电池作为太阳能、风能、潮汐能等清洁能源的存储和转化装置备受人们青睐。在所有的锂电池中,锂氧气电池不仅理论能量密度(11400 Wh·kg-1)远大于其他的锂电池,而且它由于污染小、原料易得、造价低等优点而受到广泛关注。然而,锂氧气电池面临着许多问题阻碍着它的实际应用,比如电池过电势较大、充放电效率低、可逆性差、循环寿命低,这主要是由于在电池正极发生的氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）的反应动力学缓慢造成的。光能和催化剂的引入被认为是改善锂氧气电池ORR和OER缓慢反应动力学的良好策略。因此,设计、开发一种同时具有ORR/OER催化功能的新型高效催化剂,用以改善ORR和OER反应动力学,是目前锂氧气电池亟待解决的关键问题之一。本论文通过构筑氧空位二氧化钛（Ov-Ti O2）空心纳米球和不同晶相的三氧化二铁（α-Fe2O3）纳米球分别作为催化剂来调节光辅助锂氧气电池的ORR和OER动力学,分别研究了氧空位和不同晶相结构对催化剂光电催化活性以及电池电化学性能的影响。通过X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收谱（XAS）等多种手段表征催化剂的结构,研究催化剂结构与光辅助锂氧气电池电化学性能之间的构效关系。主要研究内容如下:1.Ov-Ti O2空心纳米球对光辅助锂氧气电池电化学性能影响的研究。设计合成了一系列含氧空位的二氧化钛中空纳米球（Ov-Ti O2-T,T=550,600,650,700）,将其作为光辅助锂氧气电池催化剂。所合成的中空纳米球具有介孔结构,有利于锂离子的迁移、氧气的传输、电解液的浸润以及过氧化锂（Li2O2）的存储。与普通二氧化钛（Ti O2）中空纳米球相比,以氧空位二氧化钛（Ov-Ti O2）作为催化剂的光辅助锂氧气电池展现了更加优异的电化学性能。当制备Ov-Ti O2的煅烧温度为650℃时,样品Ov-Ti O2-650具有最合适的氧缺位浓度,光辅助锂氧气电池展现了最优的电化学性能,在电流密度为500 m A g-1,限制电压为2.2-4.5V时,首次放电和充电容量分别达到9390 m Ah g-1和9853 m Ah g-1。电流密度为500 m A g-1,限制容量为1000 m Ah g-1电池首次过电势仅为0.70 V。2.不同晶相的α-Fe2O3纳米球对光辅助锂氧气电池电化学性能影响的研究。通过控制反应时间,设计合成了不同晶相的α-Fe2O3纳米球作为光辅助锂氧气电池的催化剂,并研究不同晶相的α-Fe2O3对电池电化学性能的影响。通过XRD、Raman、SEM、TEM等表征手段,证明我们成功的制备了非晶相和多晶相的α-Fe2O3纳米球。实验结果表明,当以非晶相α-Fe2O3纳米球作为光辅助锂氧气电池催化剂时,电流密度为500 m A g-1,限制电压为2.2-4.5 V时,电池首次放电和充电容量分别高达17140 m Ah g-1和16976 m Ah g-1。在电流密度为500m A g-1,限制容量为1000 m Ah g-1的条件下,电池的循环寿命高达150圈。
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