【摘 要】
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随着经济社会的快速发展以及人类生产生活的需要,药品及个人护理产品(PPCPs)的用量在不断增加,导致一部分PPCPs进入到天然水环境中,逐渐造成新的污染问题。近年来,在国内外地表水中不同程度地检出了PPCPs。人或者动物若长时间生活在含PPCPs的环境中或长期饮用含有PPCPs的自来水,可能会导致机体出现耐药性致病菌,生物体抵抗力下降等问题。纳滤作为自来水厂深度处理工艺,其截留去除PPCPs研究成
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(51868019)“基于鄱阳湖流域原水中有机物污染的纳滤膜对PPCPs的去除机理研究”;
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随着经济社会的快速发展以及人类生产生活的需要,药品及个人护理产品(PPCPs)的用量在不断增加,导致一部分PPCPs进入到天然水环境中,逐渐造成新的污染问题。近年来,在国内外地表水中不同程度地检出了PPCPs。人或者动物若长时间生活在含PPCPs的环境中或长期饮用含有PPCPs的自来水,可能会导致机体出现耐药性致病菌,生物体抵抗力下降等问题。纳滤作为自来水厂深度处理工艺,其截留去除PPCPs研究成为新的发展方向。研究纳滤膜去除PPCPs的效果及机理,DOM的存在以及清洗对纳滤膜去除PPCPs的影响以及机理十分重要。修水是沿河城镇自来水厂重要的水源地。本文研究了修水上下游两个取水点中PPCPs存在的类别与水平,选取了两种纳滤膜(NF90、NF270),分析纳滤膜对修水典型PPCPs的截留率,从PPCPs的分子量、PPCPs的相对摩尔体积、PPCPs在中性条件下的解离程度、纳滤膜对PPCPs吸附量和纳滤膜表面官能团变化等角度来探讨纳滤膜对PPCPs去除机理。纳滤膜应用于原水处理时常常会在天然溶解性有机物(DOM)存在的条件下运行,长期运行会导致膜通量降低,因此在实际应用中每隔一段时间就需要对纳滤膜进行清洗。通过分析DOM存在时与清洗后纳滤膜对PPCPs的去除率以及膜表面特征,探讨DOM的存在以及物理清洗对纳滤膜去除PPCPs的影响,并利用清洗后通量的恢复程度、对PPCPs去除量的恢复程度以及纳滤膜表面形态的变化来评价清洗效果。主要结论如下:1.对修水原水PPCPs进行了检测。共检测出7种PPCPs。其中咖啡因(CAF)的浓度最高,在28.90~58.93ng/L范围内;阿莫西林(AMX)、双氯芬酸(DCF)、布洛芬(IBP)与四环素(TC)的检出浓度较高,分别在ND.~9.04ng/L、5.67~6.11ng/L、2.96~3.04ng/L、ND.~1.14ng/L范围;卡马西平(CBZ)与磺胺嘧啶(SDZ)浓度较低,在0.22~0.27ng/L、0.18~0.20ng/L范围。2.分析了纳滤膜去除PPCPs的效果及机理,比较了NF90和NF270两种纳滤膜对原水中检出的7种PPCPs的去除效果。两种纳滤膜对大部分PPCPs的去除率均高于80%,去除程度较高。纳滤膜对PPCPs的截留率会因为纳滤膜的种类与PPCPs的种类不同而存在差异,这与纳滤膜的特性以及PPCPs的性质有关。纳滤膜去除PPCPs的效果由筛分机制、静电作用以及吸附作用等因素共同决定。筛分机制是纳滤膜去除中性PPCPs的主要机理。纳滤膜对强疏水性的PPCPs具有较强的吸附作用。纳滤膜在去除可解离性PPCPs时,静电作用为主要去除机理。分析了修水原水DOM的存在对纳滤膜去除PPCPs的影响及机理。当DOM存在时,筛分机制仍然是纳滤膜截留中性PPCPs的决定因素。DOM的存在增强了膜对中性PPCPs的筛分作用,DOM存在使得静电作用相比于清洁膜减弱,但静电作用还是影响纳滤膜截留解离性PPCPs性能的重要因素。在静电作用和筛分机制的共同影响下,DOM存在时纳滤膜对大部分解离性PPCPs的截留率相比于清洁膜有所上升,DOM存在时纳滤膜对电负性高的PPCPs较电负性低的PPCPs有着更高的截留率。DOM存在时,纳滤膜对亲水性PPCPs的吸附作用较疏水性PPCPs差。DOM的存在使得纳滤膜对疏水性PPCPs的吸附量相比于清洁膜也有所减少。3.分析了DOM的存在对纳滤膜本身造成的影响并研究物理清洗后纳滤膜去除PPCPs的效果以及影响机理。DOM的存在对纳滤膜本身造成了严重影响,表现为:通量大幅下降、膜污染阻力上升等。通过膜污染阻力构成分析发现,对膜造成污染的原因主要是浓差极化阻力。膜污染指数分析结果显示,两种纳滤膜的可逆膜污染指数较高,有对DOM存在后的纳滤膜进行物理清洗的必要。物理清洗后两种纳滤膜的通量有很大程度恢复。扫描电镜图像显示,物理清洗后的纳滤膜表面有机物含量减小,说明膜污染情况得到了一定程度缓解。物理清洗后两种纳滤膜对中性PPCPs的截留率相比于DOM存在时有所下降,这归因于清洗减弱了筛分作用,但筛分作用依旧是纳滤膜截留中性PPCPs的决定因素。清洗后,静电作用依旧是纳滤膜去除解离性PPCPs的重要机理。在静电作用与筛分作用的共同影响下,解离性PPCPs截留率呈现降低趋势。物理清洗后纳滤膜对亲水性PPCPs的吸附作用较疏水性PPCPs差。物理清洗使得纳滤膜对疏水性的PPCPs吸附量较DOM存在时也有所增加。虽然清洗导致了纳滤膜对PPCPs截留率下降,但是渗透通量恢复程度较高,进而表现出相同操作条件下对PPCPs去除量大幅增加。
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