【摘 要】
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锂离子电池作为一种新型能源,具有污染小、安全性高等优点,但随着新能源电动汽车与其它便携式设备的广泛应用,对锂离子电池的能量密度以及循环寿命提出了更高要求。与传统石墨负极材料相比,氧化铁（Fe2O3）具有高比容量(1007 m Ah g-1)、无污染、来源丰富等优点,在锂离子电池负极材料中具有良好应用前景,但其导电性较差,在锂离子脱嵌过程中体积变化大（约300%）,循环稳定性能不理想。因此,设计制备
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锂离子电池作为一种新型能源,具有污染小、安全性高等优点,但随着新能源电动汽车与其它便携式设备的广泛应用,对锂离子电池的能量密度以及循环寿命提出了更高要求。与传统石墨负极材料相比,氧化铁（Fe2O3）具有高比容量(1007 m Ah g-1)、无污染、来源丰富等优点,在锂离子电池负极材料中具有良好应用前景,但其导电性较差,在锂离子脱嵌过程中体积变化大（约300%）,循环稳定性能不理想。因此,设计制备一种以三维碳基体材料为骨架,均匀负载Fe2O3纳米粒子的新型复合负极材料,以解决Fe2O3的体积膨胀和导电性不佳等技术问题,具有重要研究意义。本文以具有特殊螺旋结构的螺旋纳米碳纤维（HCNFs）为碳基体,采用“热处理改性原位接枝法”在HCNFs表面均匀负载Fe2O3纳米粒子,并在此基础上,利用水热法进一步对Fe2O3/HCNFs实施碳包覆,获得具有三维核壳结构的C/Fe2O3/HCNFs复合负极材料,重点研究Fe2O3负载量和碳包覆量对C/Fe2O3/HCNFs的形貌结构、循环性能、倍率性能以及交流阻抗的影响,并深入探讨碳包覆层及Fe2O3/HCNFs协同增强锂电充放电性能的作用机理。Fe2O3/HCNFs复合负极材料的研究表明:利用“热处理改性原位接枝法”,以1000℃真空热处理的HCNFs为碳基体材料,在Fe（NO3）3·9H2O与HCNFs用量比为4:1,120℃油浴和400℃煅烧的工艺条件下,制备出了α-Fe2O3纳米粒子（平均粒径约为10 nm）在HCNFs表面均匀包覆生长的Fe2O3/HCNFs复合负极材料,表现出良好的电化学性能。在200 m A g-1的电流密度下,其首次放电比容量达到1291.1 m Ah g-1,循环100次后放电比容量保持在816.8 m Ah g-1。经过倍率性能测试,Fe2O3/HCNFs在2000 m A g-1大的电流密度下,放电比容量能达到599.5 m Ah g-1。总体上,通过进一步结构优化,Fe2O3/HCNFs的循环稳定性与倍率性能等仍有较大提升空间。C/Fe2O3/HCNFs复合负极材料的研究表明:以葡萄糖为碳源,利用水热法在180℃的工艺条件下实现了碳层（约3-5nm）均匀包覆Fe2O3/HCNFs,制备了具有三维核壳结构的C/Fe2O3/HCNFs复合负极材料。C/Fe2O3/HCNFs表现出优异的电化学性能,在200 m Ah g-1的电流密度下,其首次放电比容量达到1193.4 m Ahg-1,循环100次后放电比容量保持在1298.5 m Ah g-1,并且在2000 m A g-1的大电流密度下放电比容量仍能达到846.6 m Ah g-1。这主要源于C/Fe2O3/HCNFs复合负极材料具有三维碳螺旋结构,同时兼具了导电网络、支撑体和缓冲体的多重作用,其比表面积较直线型碳纤维或碳管更大,能更加充分与电解液接触;碳螺旋间的弥散孔隙为Fe2O3颗粒在脱嵌锂过程中的体积膨胀提供了有效释放空间。另外,碳包覆进一步抑制了Fe2O3颗粒的结构破碎与粉化,显著增强了电极的循环稳定性与倍率性能。HCNFs、Fe2O3与C包覆层三者协同作用,赋予了C/Fe2O3/HCNFs复合负极材料优异的结构稳定性和电化学性能,极大提升了锂电池的循环寿命。
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