宽波段气溶胶单次散射反照率光谱测量系统及其应用研究

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气溶胶单次散射反照率(ω0,散射与消光系数之比)是重要的光学参数,决定着气溶胶粒子散射和吸收所占的比例,其偏差直接影响气溶胶对全球气候变暖的加强或削弱作用。受原位测量方法限制及反照率光谱认知的不足,目前ω仍的误差依然较大。含碳气溶胶中的黑碳(BC)和棕碳气溶胶(BrC)之和,是全球气溶胶最大的吸收体,对气候系统的辐射平衡有重要影响,由于其来源和老化过程的复杂性,至今对其混合状态及其光学特性还存在争议。本论文发展了新型的ω光谱原位测量方法,并利用该方法,从实验室秸秆燃烧过程、北京冬季污染条件及寿县夏季高氧化条件的外场观测等三个方面,对含碳气溶胶的光学特性开展了研究。本论文的主要内容和创新点如下:1.建立了一套宽波段气溶胶单次散射反照率光谱测量系统,首次实现了365-660 nm波长范围气溶胶消光、散射、吸收及ω光谱的原位同步测量。消光和散射系数的探测极限分别好于0.83 Mm-1和0.60 Mm-1(12s采样时间),吸收系数和ω的不确定度分别好于4%和5%。实验室和实际大气测量表明,该宽波段反照率系统能准确测量气溶胶的光谱特性,为含碳气溶胶光谱研究提供了有力工具。2.实验室研究了秸秆燃烧产生气溶胶的光学特性。通过实验室燃烧四种我国常种植的农作物秸秆(小麦、水稻、玉米和黄豆),探究了燃烧过程中,秸秆燃烧气溶胶的尺寸分布和ω的变化规律。发现ω出和Dg·n(数浓度几何平均粒径)的斜率关系可用于区分燃烧状态,并建立了ω和Dg·s(表面积浓度几何平均粒径)的参数化关系。综合文献报道结果,发现秸秆燃烧产生气溶胶的ω谱呈现波长对应关系,并且吸收波长指数(αabs)~2,表明秸秆燃烧气溶胶中含有棕碳成分。3.北京地区冬季外场观测研究了黑碳的消光贡献。首次对成分消光贡献方程中元素碳(EC,Elemental Carbon)的质量消光效率进行了黑碳包裹吸收增强修正,提升了消光构建的准确度。研究发现,在北京地区,PM1.0粒子中有机气溶胶对大气消光的贡献最大。考虑黑碳的包裹吸收增强效应后,EC的消光贡献高达17%。在470 nm波长处,EC的吸收增强较大(Eabs~2.4-4.0),并且二次有机气溶胶的吸收贡献也不可忽略。4.安徽寿县国家气候观象台夏季外场观测实验,研究了大气氧化性对黑碳混合态及光吸收增强因子的影响。基于寿县夏季的黑碳吸收增强和氧化剂测量,以及新发展的混合态反演算法,研究了大气光化学老化对BC吸收增强的影响,发现了三阶段BC吸收增强机制。首次建立了Eabs和ω的线性参数化关系,可提升模式评估BC直接辐射强迫的准确度。
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