g-C3N4的改性及其在光、热催化中的应用

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近几年来,环境污染问题一直影响人类社会的快速发展,因此,研发出可以催化降解各类污染物的新型催化剂尤为迫切。催化技术是在太阳光照射的条件下进行的氧化还原反应,其操作具有环保、简单、高效、成本低等优点。同时,催化剂在催化降解污染物的过程中也起着关键作用。石墨化氮化碳(g-C3N4)具有较高的化学稳定性、热稳定性以及良好的光电特性等优点,已经成为近些年来光催化领域的研究热点。但由于g-C3N4本身存在比表面积过小和光生载流子易复合等缺点,限制其催化性能。研究者们为研发高活性的g-C3N4付出了很多努力,实践证明,通过提高其比表面积和优化载流子的传输能力是提高催化剂的催化活性的重要手段。本论文通过特殊的实验方法将g-C3N4成功地制备成具有催化性能的光催化剂和光热催化剂,具体研究内容如下:1.大比表面积和N缺陷的g-C3N4光催化剂,表征分析和光催化性能测试。利用微量的乙醛酸处理后的三聚氰胺作为前驱体,在特殊的条件下进行煅烧后制备出了具有大比表面积和N缺陷的g-C3N4。对制备出的样品进行表征测试,如通过TG-DSC图谱可以分析出乙醛酸处理后的三聚氰胺比未处理的三聚氰胺在煅烧的过程中失重率低,说明乙醛酸处理后的三聚氰胺制备出的g-C3N4产率有所提高,由计算结果可知大约提高4倍左右。从N2吸附-脱附和EPR图谱分析出制备出的样品具有大比表面积和N缺陷的特点,其比表面积(114.95 m2g-1)比传统方法制备出的g-C3N4的比表面积(8.36 m2g-1)有显著提高。在光催化活性表征中,可以看出具有大比表面积和N缺陷的g-C3N4在降解气态有机污染物有更高的催化活性,比纯g-C3N4的光催化活性提高了大约5.8倍左右。样品光催化活性提高的主要原因是由于增大了比表面积和产生了N缺陷共同作用的结果。样品的比表面积的增大可以增加催化剂与污染物的接触面积,有利于光催化的氧化还原反应进行。同时,经乙醛酸处理后的三聚氰胺制备出来的样品,在特殊处理的过程中产生了可以捕获电子或空穴的N缺陷,从而提高光催化活性。2.高活性的Cr2O3/g-C3N4复合光热催化剂,表征分析和光热催化性能测试。利用九水硝酸铬和三聚氰胺作为前驱体,制备出高活性的Cr2O3/g-C3N4复合光热催化材料。EDS图谱分析结果表明,制备出的样品为Cr2O3/g-C3N4复合材料。由于Cr2O3为P型半导体材料,g-C3N4为N型半导体材料,P型与N型半导体材料界面的异质结形成可以有效地抑制光热激发所产生载流子的重新组合,从而提高光热催化活性。在实验的条件下,采用氙灯对制备出的样品进行了光热催化活性测试,从降解气态有机污染物的表征结果可知,制备出的复合材料比纯的g-C3N4和Cr2O3分别提高了74倍和31.9倍左右。因此,本实验制备出的复合材料Cr2O3/g-C3N4光热催化剂可以高效降解气态有机污染物,为制备低成本、高活性的光热催化剂开辟了一种新的途径。
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