气相有机污染物甲苯的光催化降解研究

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对挥发性有机气体污染物的消除是近几年室内污染防治的热点问题。甲苯作为室内空气的主要污染物之一,会通过皮肤、呼吸道及消化道吸收进入人体并造成危害。开展对甲苯的降解研究,具有重要的理论意义和实际应用价值。目前,广泛用于光催化降解污染物的光催化剂是Ti02,其化学性质比较稳定且成本低、无毒、催化活性高、氧化能力强。但Ti02也存在太阳能利用率低,电子和空穴容易发生复合等缺点。针对这一存在问题,本论文以贵金属Ag和Pd对TiO2进行改性,分别采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了Ag, Pd掺杂(用Ag-TiO2和Pd-TiO2表示)和Ag, Pd负载(用Ag/TiO2和Pd/TiO2表示)的两类Ti02光催化剂,并考察了它们在连续流动反应装置中对甲苯的光催化降解活性。最后,采用XRD、SEM、BET等分析方法对所合成的材料进行表征,得到如下结果:1.利用溶胶-凝胶法和浸渍法制备的Ag修饰的Ti02光催化剂进行甲苯光催化降解,结果表明,凝胶法中Ag的掺杂量存在一个最佳值,即:nAg/nTi=1.6%时,甲苯降解率达到最大,为43.0%。该催化剂的最佳热处理温度为550℃。浸渍法制备的Agx/TiO2催化剂与溶胶-凝胶法制备的Agx-TiO2催化剂相比,光催化降解甲苯的活性较差。2.凝胶法制备的Pd-TiO2催化剂在Pd的掺杂量为0.3%时,光催化降解甲苯的活性最好,甲苯降解率达到45.2%。对Pd掺杂量为0.3%的催化剂作不同焙烧温度处理,活性评价结果表明,500℃是最佳的热处理温度。浸渍法制得的Pd/TiO2催化剂的甲苯光催化降解活性略低于溶胶-凝胶法制备的Pd-TiO2催化剂。3.XRD分析结果表明,焙烧温度为500℃时,溶胶-凝胶法制备的Ag和Pd掺杂的催化剂均为锐钛矿型二氧化钛。与Ag相比,Pd的掺杂能更好地抑制Ti02从锐钛矿向金红石相的转变。而浸渍法制备的所有催化剂由于焙烧时间的延长,均出现了金红石相。随着焙烧温度的提高,催化剂的晶粒尺寸增大,比表面积减小。4.SEM的测试结果显示,溶胶凝胶法和浸渍法制备的催化剂颗粒分布均一。由于纳米粒子的表面能作用,颗粒均存在不同程度团聚。在各类催化剂中,制备的Pd-TiO2催化剂颗粒最小,说明Pd掺杂可有效地抑制纳米粒子的团聚。5. O2-TPD分析结果显示,纯Ti02只有表面晶格氧和体相晶格氧的脱附峰,Ag和Pd修饰的Ti02催化剂出现表面吸附氧的脱附峰,活性测试结果表明表面吸附氧的存在有利于提高催化剂的活性。6.紫外-可见光漫反射分析得知,和纯Ti02相比,Ag和Pd掺杂后的样品吸收波长向长波长方向移动,在可见光区吸收强度增强。
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