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核能的安全循环利用是我国现阶段核技术发展的重点。核能为人类社会进步做出重大贡献的同时也对自然环境和人类健康存在潜在的危害。核废物的最终处置不仅关系到国土环境安全,而且也成为制约核工业可持续循环发展的重要因素之一。近年来,随着我国核废物处理技术的逐步提升,处置设施的不断建设,最终固化处理作为多重屏障阻滞体系中最核心的部分受到广泛的关注。针对乏燃料后处理产生的危害性大,处理难度高的高放废液,固化方式主要有玻璃固化、人造岩石固化。玻璃固化属于热力学亚稳相,易受水或水蒸气的影响使组织结构稳定性欠佳,长期贮存会影响固化体的安全性;而与玻璃固化相比,绝大部分高放射性核素都能够替代进入人造岩石固化体中,并且其化学稳定性、抗浸出性能较好。对于后处理过程中产生体积巨大的中、低放射性废物,通常采用成本较低的水泥固化方式来处理。但是传统水泥固化往往会因为水泥固化体的性能要求不达标如包容量小、浸出率高、耐辐照性能差的问题,导致最终处置不能达到预期目标。本论文以常见的复合硅酸盐水泥为基料,在单因素实验的基础上,选择煅烧高岭土、沸石作为添加剂,通过混料设计安排实验,研究了煅烧高岭土、沸石、废物包容量及水灰比对固化体性能影响。优化固化配方,其组成为包容废物、复合硅酸盐水泥、高岭土、沸石的质量比=10:20:3:1.8,水灰比0.5。采用优化配方模拟固化放射性废物,辐照后固化体对核素离子的滞留能力下降,但归一化浸出率数量级仍为10-7满足GB 14569.1-2011的要求。同时为了提高固化体抗浸出性能,制备表面涂覆沥青的固化体样品,结果表明其元素归一化浸出率比原固化体低12个量级;在配方中引入不同种类纤维,都可以提高固化体的阻裂性。其中,当聚丙烯纤维的体积掺量为0.3%时抗压强度提高了15.3%,为15 MPa。针对高放废物难以处理的问题,本课题研究了烧结温度和粘合剂对合成长石矿物体系的人造岩石固化体的影响,探讨了pH=2、4、7、11、13浸泡液中固化体元素的浸出规律。结果表明包含多价态元素的人造岩石固化体归一化浸出率数量级均在10-510-8,并且相同条件下Sr在强酸性环境下的浸出率高于强碱性环境,表明人造岩石固化体具有良好的抗浸出性。最后使用电化学工作站,利用电化学交流阻抗谱扫描人造岩石固化体和不同养护期龄的水泥固化体。试图从电化学信号的角度,根据Nquist图和等效电路图解释两种固化体的变化过程。