电—生物耦合技术对难降解有机物的去除效能的研究

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本研究构建了一体式生物膜电极反应器(BER)试验装置,以偶氮染料活性艳红X-3B作为代表性难降解有机物,对生物膜电极反应器(BER)降解难降解有机物X-3B的降解特性进行了研究。研究了反应器构造因子对BER降解X-3B的影响;研究了反应器运行参数对BER降解X-3B的影响以及BER对X-3B脱色和中间产物转化特性。试验结果如下:构建了8组不同构型的反应器,对BER电极构型及材料进行研究。研究了4种不同阴极构型对BER处理X-3B的特性,结果表明不同阴极构型BER对X-3B的脱色效率与单位阴极面积电流密度成正相关。其中,最优阴极构型BER对X-3B的脱色效率为66.79%,其电流密度最大,表观内阻最小。研究了颗粒活性炭填充对BER处理X-3B的影响。结果表明,颗粒活性炭填充可以缩短反应器驯化挂膜时间,但其X-3B脱色率比无活性炭填充BER低17.75%。研究了不同电极材料对BER处理X-3B的影响,结果表明,以Ti/IrO2-Ta2O5涂层DSA电极为阳极的BER对X-3B的脱色率明显优于以石墨为阳极BER,其分解电压和内阻也更小。通过电镜扫描结果表明Ti/IrO2-Ta2O5涂层的DSA电极稳定性和催化活性优于石墨电极。研究了反应器运行参数对BER降解X-3B的影响。结果表明,外加电场促进了微生物对X-3B的脱色,不同构型BER的分解电压在1V左右,0.8V电压下产生的电流微小,电-生物耦合作用对X-3B脱色效果不明显。温度通过影响BER中的微生物活性和电流密度,从而影响BER对X-3B脱色率。温度在32℃时,BER脱色效果最好。温度继续升高,电流密度减小,脱色效果下降。适量的无机盐的引入,增加了反应体系的导电性,有利于电子的传递。当NaCl浓度为0.33g/L时,较之不加NaCl,脱色率提高了22.85%。当NaCl浓度达到3.30g/L时,溶液渗透压升高,对微生物生理代谢造成不可逆转的抑制和毒害作用,微生物的种类和数量减少,导致X-3B脱色效果明显下降。结合UV-Vis扫描图谱、FT-IR和GC-MS图谱分析了BER对X-3B脱色和中间产物转化特性。0.8V电压下微生物对苯环类、萘环类有机物的进一步降解作用不明显。1V电压时,苯环类、萘环类以及三嗪类物质能够被继续降解,主要转化为烃类、醛类和酮类物质,以及羧基等及其衍生的小分子有机物。不同反应器构型在1V电压下的降解机理无明显差别,DSA-BER系统的共轭体系破坏较其他系统彻底,产生的小分子有机物积累较多。对1V电压下,BER中X-3B的降解路径进行初步分析,X-3B染料中较易断裂的共轭双键在电生物耦合作用下,发生对称性与非对称性断裂,生成芳香胺类化合物。生成的苯胺经过水解作用转化为苯酚,而另外的芳香胺类化合物进行还原、水解和氧化作用,生成多种含萘环化合物、含苯环化合物,部分中间产物还被降解为烃类、酚类、醇类和脂类化合物。
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