【摘 要】
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随着城市化进程的加速,我国绝大多数城市河涌及其底泥存在不同程度的污染问题,繁杂的污染源造成城市河涌污染出现复杂难处理的情况。近年来,原位化学技术已广泛应用于底泥修复,特别是污染底泥的应急处理,其原理是投加氧化剂直接氧化或通过原位生成活性物种间接作用于氨氮、有机污染物氧化;或者投加絮凝剂降低游离磷、重金属等污染物质的生物利用度。然而,单一的原位化学技术处理实际复杂污染时,往往出现修复稳定性差、底泥返
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随着城市化进程的加速,我国绝大多数城市河涌及其底泥存在不同程度的污染问题,繁杂的污染源造成城市河涌污染出现复杂难处理的情况。近年来,原位化学技术已广泛应用于底泥修复,特别是污染底泥的应急处理,其原理是投加氧化剂直接氧化或通过原位生成活性物种间接作用于氨氮、有机污染物氧化;或者投加絮凝剂降低游离磷、重金属等污染物质的生物利用度。然而,单一的原位化学技术处理实际复杂污染时,往往出现修复稳定性差、底泥返黑等问题。基于此,本研究将絮凝与氧化两种原位化学技术耦合。经过实验室优化操作参数,选用了铁基生物炭和次氯酸钙这两种修复材料,在深圳污染河涌开展了底泥原位化学修复技术示范。进一步地,为了减轻难以控制投药量的问题,提出了一种基于铁（Fe）和混合金属氧化物（Mixed metal oxide,MMO）双阳极的电凝聚（Electrocoagulation,EC）与电氧化（Electrooxidation,EO）耦合概念,探讨电化学技术修复河涌底泥复合污染的可行性,主要研究结果如下:（1）开展了修复材料的选择、铁基材料的合成、修复性能的评估以及反应条件的优化等一系列实验,选取质量比3%的铁基生物炭和次氯酸钙组合应用于现场修复。研究结果表明,枯水期现场修复1个小时可将上覆水中3.92 mg/L NH4+-N及0.04 mg/L的总P去除完全。实现了底泥中84.2%NH4+-N的去除,重金属Pb和Cd的浸出浓度为0.03mg/L和0.01 mg/L,分别比初始降低了73.8%和85.5%;丰水期现场修复1个小时可将底泥中47.7%总有机碳（Total organic carbon,TOC）、83.8%的89.0 mg/L NH4+-N和88.7%的53.9 mg/L S2–降解转化,3周的监测证明修复效果保持稳定。最后,通过修复前后p H、ORP等河涌环境参数及微生物群落分析对比,证明铁基生物炭与次氯酸钙耦合可以有效去除污染河涌底泥中的复合污染物,同时对河涌底泥菌群结构没有产生显著影响。（2）证实了EC与EO耦合能够有效去除底泥中的氮/硫/磷、重金属和毒害有机物等复合污染物。Fe/MMO双阳极系统可以在30分钟内实现氮/硫/磷的转化(上覆水中99%的10 mg/L NH4+-N和95%的10 mg/L P;底泥中72%的17 mg/kg NH4+-N,81%的171 mg/kg S2–)。与单Fe阳极和单MMO阳极体系的对照相比,Fe/MMO双阳极体系显著提高了菲的去除率,并促进了Pb和Cu向更稳定形态的转变。经过8小时的反应,浸出毒性提取物中Pb和Cu的浓度分别降低了99%和97%。对四个实际污染底泥样品的进一步测试表明,可交换态Pb和Cu的比例大幅减少（Pb为30%-31%,Cu为16%-23%）,TOC和NH4+-N的量分别下降了56%-71%、32%-63%。Fe阳极原位释放的Fe（II）和MMO阳极原位产生的活性氧/氯物种在复合污染物的协同处理中表现出色,进一步说明了EC与EO耦合的电化学修复技术在底泥多重污染修复方面起到了积极作用。
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