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生态调水在恢复植被和整体生态环境的同时,也将改变水质等主要环境过程,量化阐明这些过程对区域水文和水环境的管理至关重要。黄河三角洲是全球有代表性的三角洲之一,2008年以来,为恢复不断恶化的生态环境,实施生态调水。本文以黄河三角洲的水分过程和主要物质迁移过程为核心,深入探讨该地区水文过程影响下污染物累积特征、来源分析和迁移过程,研究主要环境要素受水动力驱动的迁移过程。根据黄河三角洲每年生态调水时间,连续3年(2011年9月~2013年10月)在调水前、后共采集142个地表水样品(来自黄河水、引黄渠,地表支流、池塘水)和120个浅层地下水样品(埋深2~6m),117个沉积物和40个表层土壤。利用水化学和同位素方法识别了农田和滨海湿地生态系统地表水/地下水中水、盐相互交换过程,探讨了地表水和地下水的水化学分布特征,地下水补给来源以及盐分演变过程;量化了地表水补给地下水的比例,建立了地下水NO3-混合稀释线,探讨了调水影响下的地下水反硝化机制;阐明了地表水-地下水重金属空间分布特征,结合因子分析法追溯影响重金属来源的自然和人为过程;研究了PAHs在表层土壤、地表水、地下水和沉积物中的分布和污染特征及来源,揭示了PAHs在从上游农田到下游入海口的迁移过程。本研究得出以下结论: (1)水化学结果(水化学类型,主要离子比和饱和指数)显示北部和中部的地下水主要受引黄调水的稀释作用,同时在地表水下渗过程中发生阳离子交换、盐岩溶解和脱硫酸反应等水岩交换过程,使主要离子含量(Ca2+、Na+和SO42-)偏离理想混合线。在东北部海岸线的地下水,盐分显著大于海水,蒸发浓缩是地下水盐分增加的主要成因。Piper图和HFE-D图共同识别了引黄调水工程对黄河三角洲地下水盐分演变过程,即混合稀释是主要趋势,地下水盐化过程在海岸较严重,因其盐分远远大于海水,潜在危害也大于海水入侵。根据二元混合模型,利用稳定同位素δ18O和δD计算出调水后地表水对地下水的贡献比例达50~70%。 (2)受调水后地表水补给的影响,含水层的还原环境并没有加强(DO平均值从2.18上升到3.51 mg/L; Eh平均值从-50 mV上升到-35 mV)。然而,地表水补给地下水过程中,带来了微生物反硝化反应主要基质成分:NO3-和DOC。由混合比例计算的稀释后地下水理论NO3-含量与实测NO3-比较得出,反硝化作用是导致地下水NO3-减少的原因。 (3)黄河三角洲地表水和地下水中的重金属含量较高区域主要集中在油田区、东营市区附近和小清河流域,地表水和地下水中重金属含量均为调水后大于调水前,且调水后重金属元素平均含量排序类似:地表水Sr>B>Al>Ba>Mn>Fe;地下水Sr>Mn>B>Al> Ba>Fe,表明水力联系是影响地下水重金属含量的主要因素。因子分析法追溯地表水中的Sr源于盐岩和石膏等矿物质溶质,Fe、Mn、Al和B主要源于自然风化,Ba源于含碳酸钡(BaCO3)矿物质的沉淀反应。地下水中的Sr、Mn、Fe和B元素主要受地表水的入渗影响,Al来自斜长石的风化作用,Ba也源于含碳酸钡(BaCO3)矿物质的沉淀反应。沉积物生态风险评估表明,黄河三角洲的重金属污染比其他主要三角洲的程度低,这很有可能与黄河三角洲工业化发展程度低有关,但其中Zn的污染最为严重。 (4)黄河三角洲流域内水中、土壤和沉积物中不同环数的PAHs迁移方式有所区别。地表土壤和沉积物间的交换模式表明下游入海沉积物主要来源于上游水体中沉积物及地表土壤的输入。流域内不同地表水体中PAHs含量比较分析表明,地下水的组成与其他地表水体PAHs组成特征相似,表明了地下水PAHs的污染易受地表水控制。调水前后PAHs组成显示以颗粒物结合态或高环PAHs迁移量为主。一般来说由于PAHs理化性质差异,高环PAHs主要存在于颗粒态中,迁移能力明显低于溶解态中低环PAHs,但由于生态调水补给强度大、持续时间长,除了地表水入渗,还会带来更多的悬浮颗粒物,使高环PAHs更容易迁移,同时迁移过程中受有机质、悬浮颗粒物浓度及颗粒物本身的种类和性质的影响,使得PAHs在各相中的分配产生差异。