Cu/SAPO-34与Cu/SSZ-13催化剂的制备及选择性催化还原一氧化氮(NO)的研究

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:douzixia
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氨法选择性催化还原(NH3-SCR)是目前国内外研究最为广泛且行之有效的烟气中一氧化氮(NO)的脱除技术。该技术的关键在于开发出性能优良的催化剂。与早期研究的钒基、贵金属、金属氧化物及其他分子筛催化剂相比,Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂在催化效率,活性温度窗口,水热稳定性等方面具有显著优势,因此,成为目前新型NH3-SCR催化剂开发中的研究热点。论文以新型铜胺络合物作为模板剂采用一步水热合成法制备出Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13两种催化剂,考察了铜盐、模板剂、水热温度和时间等条件对Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂活性的影响,并利用SEM、XRD、XPS、N2吸附技术对Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂的形貌、结构、组成及比表面积进行分析表征,优化Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂的性能和制备工艺条件。在Cu/SAPO-34催化剂的制备过程中,铜盐的种类影响催化剂活性温度窗口的宽窄,其中以乙酸铜制备的Cu/SAPO-34催化剂的活性温度窗口最宽,达到150-550℃,水热稳定性较好;模板剂决定Cu/SAPO-34催化剂的形成及比表面积的大小,以四乙烯五胺作模板剂时所合成的催化剂晶体结构较完整,比表面积达到250.289 m2/g,催化活性较好;水热温度对Cu/SAPO-34催化剂的结晶度有较大影响,水热温度过低(低于150℃)无法合成四方体晶体结构的Cu/SAPO-34催化剂,温度过高(高于150℃)则会破坏晶体结构;水热时间达到7天才能保证形成结晶结构完整的Cu/SAPO-34催化剂。在Cu/SSZ-13催化剂的制备过程中,铜盐的种类影响催化剂活性温度窗口的宽窄,其中以硫酸铜制备的Cu/SSZ-13催化剂的活性温度窗口最宽,达到150-450℃,水热稳定性较好;模板剂决定Cu/SSZ-13催化剂的形成及比表面积的大小,以四乙烯五胺作模板剂时所合成的催化剂晶体结构较完整,比表面积达到124.610m2/g,催化活性较好;水热温度为150℃时,形成不被破坏的立方体晶体结构的Cu/SSZ-13催化剂;水热时间达到6天才能保证形成结晶结构完整的Cu/SSZ-13 催化剂。
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