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甲醇制烯烃是目前非油路线合成烯烃产物最具有前景的技术,其工艺研究的重点在于高选择性、高活性催化剂。SAPO-34催化剂由于具有小孔径、较低的酸性、较强水热稳定性,在催化MTO反应中表现出优良的高转化率和烯烃选择性。本文针对于SAPO-34催化剂催化MTO反应,进行了热力学计算分析、集总动力学模型研究、反应条件考察和催化剂积炭研究,以实现对工艺条件的优化和对产物分布有选择地调节的目标。本文首先对MTO反应进行了热力学计算与分析,获得了 MTO各个反应的热力学数据。根据对反应平衡常数的计算分析,表明生成MTO主要烯烃产物乙烯、丙烯、丁烯的反应和生成副产物甲烷的反应均为不可逆反应,热力学平衡不是这些反应限制因素。将MTO反应划分为五集总,建立反应动力学模型,通过实验数据对参数进行回归,获得了不同温度的反应速率常数、反应活化能和指前因子,并进行了概率统计校验。根据热力学和动力学结果,对350～450℃、甲醇空速0.41～5.01 h-1、甲醇分压10.4～50.3 kPa条件下SAPO-34催化MTO反应进行了考察和分析,讨论了各个反应条件对产物选择性的影响。甲烷、乙烯、丙烯属于动力学控制过程,温度提高会使反应速率常数提高,其中乙烯反应速率随温度提高,速率常数提高最快,高温有利于乙烯选择性。根据生产目的不同,可以选择不同的反应温度,以多产乙烯为目的,反应温度选择450℃,以多产丙烯为目的,反应温度选择425℃。空速和甲醇分压的影响则主要是浓度效应,在速率常数不变情况下,提高了反应物浓度。高空速和高甲醇分压有利于乙烯的生成,但是会降低甲醇转化率。以双烯收率最大为目标可以选择空速为2.55 h-1,甲醇分压为20.0 kPa。对SAPO-34催化MTO反应中积炭行为进行研究。催化剂积炭会改变产物分布,因而产生乙烯选择性随反应时间增加而增加的现象。通过NH3-TPD表征发现积炭对于SAPO-34催化剂的影响主要在于覆盖强酸中心,从而使分子筛酸性改变。通过物理吸附测量BET比表面积,发现当积炭达到一定程度会引起比表面积的突然下降,这是由于催化剂孔道被积炭堵塞孔道引起。合成了硅铝比为0.05～0.20的SAPO-34分子筛,酸性随硅铝比降低而减小。通过对不同硅铝比分子筛评价,发现低酸性有利于乙烯选择性。通过TGA获得不同反应温度和反应时间的SAPO-34催化剂积炭量,积炭量随着反应时间和反应温度的增加均会增加,并且积炭与反应时间和反应温度的规律近似于幂函数关系,根据数据回归了积炭与反应时间和温度的函数模型。