【摘 要】
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丙烯是石化行业中仅次于乙烯的基础原料。国内丙烯需求缺口持续增大,丙烷直接脱氢制丙烯已成为热点技术,但丙烷直接脱氢需要在高温下反应,催化剂易烧结失活,而丙烷氧化脱氢一般以氧气作为氧化剂,氧气的引入会导致丙烯深度氧化,丙烯的选择性低。化学链脱氢-烧氢耦合工艺是以晶格氧代替分子氧,再将脱氢反应产生的氢气选择性的燃烧,既可以防止丙烯的过度氧化,又可以促进脱氢反应朝着丙烯的方向移动。本论文将对化学链脱氢工艺
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丙烯是石化行业中仅次于乙烯的基础原料。国内丙烯需求缺口持续增大,丙烷直接脱氢制丙烯已成为热点技术,但丙烷直接脱氢需要在高温下反应,催化剂易烧结失活,而丙烷氧化脱氢一般以氧气作为氧化剂,氧气的引入会导致丙烯深度氧化,丙烯的选择性低。化学链脱氢-烧氢耦合工艺是以晶格氧代替分子氧,再将脱氢反应产生的氢气选择性的燃烧,既可以防止丙烯的过度氧化,又可以促进脱氢反应朝着丙烯的方向移动。本论文将对化学链脱氢工艺中的脱氢-烧氢双中心催化剂展开研究,研究主要分为三部分进行:脱氢催化剂、氢燃烧催化剂及脱氢-烧氢双中心催化剂。结果与结论如下:以Ga2O3为脱氢活性物种,采用浸渍法、机械化学法、分子筛包覆法制备催化剂。比较制备方法对催化剂的性能影响,优选制备方法。实验结果表明:浸渍法制备的催化剂,当负载量为1 2%时,获得了 11.3%的丙烷转化率,96.6%丙烯选择性的结果。经过三十次循环后,催化剂活性降低30%。机械化学法能制备介孔的Ga2O3-Al2O3催化剂,当Ga2O3含量为50%时,获得了 24.2%的丙烷转化率和93.1%的丙烯选择性。经过三十次的循环后,丙烷的转化率下降19%。分子筛包覆法制备的催化剂稳定性最好,五十八次循环再生后,丙烷的转化率下降了 13%,但丙烯选择性差,丙烷转化率为21.7%时,丙烯选择性只有62.9%。采用浸渍法研究了助剂对Ga2O3/Al2O3的活性提升作用影响,添加200 ppm的Pt助剂,Ga2O3/Al2O3脱氢活性提升61%。In2O3、Bi2O3都能催化氢气选择性燃烧,Bi2O3烧氢选择性高于In2O3。将脱氢催化剂与氢燃烧催化剂耦合脱氢,以Ga2O3/Al2O3为脱氢催化剂,Bi2O3为氢燃烧催化剂时,丙烷转化率显著下降。以Ga2O3@S-1为脱氢催化剂,Bi2O3为烧氢催化剂时,能提高丙烷的转化率。脱氢、烧氢双催化中心的结构对耦合作用至关重要。
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