随着石墨烯在实验上得以成功分离，基于碳的纳米材料家族，包括富勒烯、碳纳米管、石墨烯纳米带等，成为了化学、物理学、生物学、材料学等学科的实验与理论研究的重要交叉点，这其中，石墨烯与其一维同素异形体石墨烯纳米带无疑是当下最耀眼的成员。在日益进步的计算模拟方法和飞速提升的计算机性能的双重推动下，人们现在已经可以对更具实际意义的低维纳米材料的结构和物理化学性质在原子水平上进行更精确的设计和研究。本论文借助系统的密度泛函理论（DFT）计算，研究了不同的表面修饰手段下石墨烯纳米带及其无机类似物碳化硅纳米带的几何结构、电学性质、磁学性质和稳定性，并通过考察某些典型缺陷结构的存在对这些性质的影响，进一步提升相关纳米材料在未来多功能自旋纳米器件中的实际应用价值。首先，本文提出了一种能够简便而有效地调控锯齿型石墨烯纳米带的电学和磁学性质的新型非共价表面修饰方法。利用单个或多个C≡C桥连两条聚二炔长链而成离域性优良的π共轭骨架，改性的梯形聚二炔衍生物能借助π π相互作用稳定吸附到纳米带上，并通过长链上不同拉/推电子功能基团之间电荷转移诱导出的偶极场打破原本锯齿型石墨烯纳米带能带结构的能量简并边缘态，将其变成半金属或金属。逐步改变纳米带的宽度或聚二炔衍生物的桥链中C≡C的数目会影响诱导偶极场的作用，进而在体系中实现自旋无带隙半导体性半金属性金属性以及反铁磁态到铁磁态的丰富电学和磁学性质转变。甚至当锯齿型石墨烯纳米带的边缘发生57重构而变形时，仍然能在聚二炔衍生物的作用下观察到体系展现反铁磁态自旋无带隙半导体铁磁态半金属反铁磁态金属非磁态金属的多重性质变化。进一步，通过对锯齿型石墨烯纳米带的57重构边缘进行氢化，能够消除边缘重构对体系性质的影响，使其大致恢复到基于代表其中剩余未氢化部分的相应的窄的边缘光滑氢饱和锯齿型石墨烯纳米带的体系的性质，并针对一系列宽度的纳米带得到类似的自旋无带隙半导体行为半金属行为的电学性质转变。受启发于石墨烯长期积累的广泛研究和无机纳米材料发展的日新月异，本论文接下来主要考察了石墨烯纳米带的一类无机类似物碳化硅纳米带分别在典型的共价表面修饰手段氢化和典型的拓扑缺陷Stone-Wales（SW）缺陷的作用下其电学和磁学性质可能发生的变化，分别着重阐述了氢化的不同模式和比例以及SW缺陷的不同方向和位置对碳化硅纳米带的电学和磁学行为的影响。首先，计算结果表明，全氢化的碳化硅纳米带以其椅式构型较船式和马镫式构型更为稳定。无论边缘是扶手椅型还是锯齿型，全氢化的碳化硅纳米带均展现非磁性的半导体行为，带隙随宽度增加呈现降低趋势。随着氢化分别从纳米带的硅边、碳边和两边开始以及氢化比例的一步步增加，我们能够在锯齿型碳化硅纳米带中准确地实现一系列丰富的电学和磁学行为：半金属、自旋无带隙半导体、金属、宽带半导体及有磁性、无磁性，甚至有一些部分氢化的碳化硅纳米带结构能展现与其剩余未氢化的纯碳化硅纳米带部分几乎完全相同的性质，这能为实验上制造“窄”的碳化硅纳米带提供一些有益的思路。通过计算氢化的碳化硅纳米带的形成能和氢原子在碳化硅纳米带表面受到的束缚能可知，所有这些结构都具有很高的热力学稳定性，论证了它们能通过氢化纯的碳化硅纳米带的方式在实验上得以实现的可能性。众所周知，各种缺陷的产生是纳米材料在生长、分离和处理过程中不可避免的，而SW缺陷就是其中一种典型的拓扑缺陷，因为完美结构中的某个键发生90°旋转而产生。我们通过计算发现，当SW缺陷在碳化硅纳米带中（按照硅碳键相对于碳化硅纳米带周期性方向的取向不同，分别以SW-1和SW-2表示平行/垂直于和倾斜于其周期性方向的两种SW缺陷）形成时，无论缺陷方向如何，都会因为引入杂化态能带而显著降低扶手椅型碳化硅纳米带的带隙，但不影响其原有的非磁性半导体行为；与之类似，带有SW缺陷的锯齿型碳化硅纳米带依旧表现出能量简并的铁磁态和反铁磁态以及各自分别对应的金属性和半金属性，而在某些结构中，半金属行为能在铁磁态和反铁磁态同时观察到。这会有助于保护半金属性避免在外界微扰影响下减弱甚至消失的危险。计算结果同时表明，SW缺陷在碳化硅纳米带中的形成能具有方向和位置依赖性。无论边缘手性如何，SW缺陷位于纳米带中心时其形成能随宽度增加而增大；相比之下，位于锯齿型碳化硅纳米带边缘的SW缺陷其形成能总体较中心时降低，而SW-2总比SW-1在能量上更有利。通过考察SW缺陷形成的动态过程，我们发现，相比于已经在实验上观察到SW缺陷的石墨，存在于碳化硅纳米带中的SW缺陷具有明显更低的计算能垒，以及相当大的逆向能垒以稳定形成后的缺陷，这进一步论证了它们在碳化硅纳米带中存在的可能性。