大气气溶胶是大气化学中多相反应的催化剂，其化学成份极其复杂。人类活动释放到大气中的不同形态的活性氮是大气气溶胶中一个重要的组成部分。在东亚冬季季风的驱使下，含有活性氮的气溶胶可以在大气中长距离传输并沉降到下风向区域的边缘海和开阔大洋。稳定氮同位素可用于追溯海洋源气溶胶中活性氮的主要来源及其在大气中的化学过程。但由于氮同位素在大气传输和化学转化过程中的分馏效应，使得其应用变得复杂。起源于西伯利亚的东亚冬季季风通过人为活性氮排放强烈的中国东北后又覆盖了整个中国东部陆架海和西北太平洋海域，而且在该海域的春季，沙尘和海雾频现。这为研究该海域海洋源气溶胶中人为源活性氮的空间分布以及在大气中长距离传输及其化学过程提供了良好的研究场所。　　本论文以中国东部陆架海（黄海和东海）以及西北太平洋开阔海域为研究区域，通过连续两年春季航次，采集了从近岸至开阔大洋的总悬浮颗粒气溶胶样品，重点研究受人为活动影响下的不同类型海洋源气溶胶的化学特征、不同类型气溶胶中不同形态水溶态氮的空间分布、气溶胶中硝酸盐氮氧同位素组成特征以及海气界面氮交换。　　基于多重标准（气象参数，气团回追轨迹，NASA的CALIPSO卫星资料，离子化学计量学和气溶胶化学组成），本研究把气溶胶分为海雾气溶胶、沙尘气溶胶和背景气溶胶。黄海和东海的海雾气溶胶中与人为活动排放相关的NO3-，NH3+和SO42-要显著高于西北太平洋开阔海域;相反西北太平洋开阔海域背景气溶胶中主要来源于海洋源释放的海盐Na+，Cl-和Mg2+要高于黄海和东海的海雾气溶胶。这说明海洋源气溶胶的化学组成受到其来源影响。在西北太平洋开阔海域沙尘气溶胶中与人为活动排放相关的NO3-，NH4+和SO42-同样显著高于该海域背景气溶胶，说明沙尘可以作为媒介携带NO3-，NH4+和SO42-进行长距离的传输。在春季，从陆地沙尘源区至西北太平洋开阔海域，气溶胶中总铝和总铁浓度呈下降趋势，但是黄海和东海海雾气溶胶中总铁和总铝的比值高于陆地沙尘源区和西北太平洋开阔海域，说明中国东北部地区是大气气溶胶中铁的一个源。气溶胶中水溶态铝和铁的浓度从黄海至东海到西北太平洋开阔海域逐渐下降，这可能与气溶胶的酸化、老化和来源有关。　　黄海和东海海雾气溶胶中NO3-，NH4+和WSON浓度高于该海域沙尘气溶胶和背景气溶胶说明海雾气溶胶对三种水溶态氮都有吸收作用。类似，在西北太平洋开阔海域沙尘气溶胶中NO3-和NH4+高于背景气溶胶同样说明沙尘在长距离传输中对NO3-和NH4+具有“吸附”作用，但是除了WSON。沿着东亚冬季季风的风场，背景气溶胶中NO3-和NH4+的浓度从中国东部向西北太平洋开阔海域逐渐降低，说明中国东部是春季中国东部陆架海和西北太平洋海域大气中NH+和NO3的主要来源。在黄海和东海，夏季背景气溶胶中NO3-和NH4+的浓度为春季的60～70％;但是在西北太平洋开阔海域，夏季背景气溶胶中NO3-和NH4+的浓度只有春季的10～20％。这种显著的时间和空间差异说明黄海和东海全年都受大气氮沉降影响，而到了西北太平洋开阔海域，大气氮沉降主要集中在东亚冬季季风期间。对于WSON，黄海和东海海雾气溶胶和沙尘气溶胶中WSON的来源较复杂，人为活动、陆地矿物、生物质燃烧以及二次气溶胶都可能贡献WSON。对于西北太平开阔海域背景气溶胶，Na+，Cl-，Mg2+和WSON与风速显示相同的变化趋势，说明表层海洋是大气中WSON的一个源。通过数据统计分析，气溶胶中WSON/WSTN的比值低于雨水，本研究认为雨水中WSON/WSTN的比值高于气溶胶的原因可能是亲水性的WSON易被吸附在气溶胶表面的液体中或者被雨水淋洗。通过计算不同类型气溶胶中不同形态氮沉降通量，发现黄海和东海海雾气溶胶沉降的氮对该海域的新生产力有较大的贡献。以每天尺度来看，黄海和东海因海雾引起的氮沉降通量为长江输入的6倍。另外，春季西北太平洋开阔海域气溶胶氮沉降贡献的新生产力等于夏季该海域所有大气无机氮沉降贡献的新生产力。　　气溶胶中δ15N-NO3-在沿着东亚冬季季风从中国东北(+5.1～+21‰)向西北太平洋开阔海域(-9.2～+5.0‰)传输的过程中持续下降。这种变化趋势主要是由于15N-NO3-在长距离传输过程中的分馏导致。本研究发现在中国陆地及近海大气中气态NO与NO2之间的15N的富集因子为-18‰，在东海及日本海的南部大气中气态的HNO3和颗粒态的NO3-之间15N的富集因子为-8.5‰时，通过瑞利模型计算得出西北太平洋开阔海域背景气溶胶中δ15N-NO3-(-7.2～+4.3‰)与实测(-9.2～+5.0‰)相似。尽管计算过程中存在许多的假设，但是本研究为今后大气气溶胶中δ15N-NO3-在长距离传输过程中分馏机理提供了参考路径。中国黄海和东海的海雾气溶胶δ15N-NO3-低于中国北方和韩国胶州岛的观测数据，这主要是因为海雾在形成的过程中，吸收了大量气态富集14N-HNO3，导致海雾气溶胶中δ15N-NO3-偏低。当大气相对湿度小于90％时，δ18O-NO3-与采样期间平均相对湿度呈现良好的正相关性，这说明当大气中水分增加时反应N2O5(g)+ H2O→2HNO3(aq)贡献的硝酸盐较多。在西北太平洋开阔海域，沙尘气溶胶中δ18O-NO3-平均值高于背景气溶胶，这可能是沙尘与气态NO3和N2O5之间的直接反应生成硝酸盐有关。　　从黄海到东海再到西北太平洋开阔海域，表层海水中DON浓度和δ15N-DON逐渐下降。表层海水中DON浓度的空间变化趋势与大气氮沉降空间分布一致说明了大气氮沉降可能是引起表层海水中DON累积原因之一。而δ15N-DON的空间分布与DON一致说明表层海水中快速的DON累积和慢速的DON分解过程导致15N-DON分馏。随着背景气溶胶中WSON/WSTN比值的增加，气溶胶中δ15N-WSTN也增加，同时δ15N-WSTN更加趋近表层海水中δ15N-DON，这说明表层海水中DON可能是大气气溶胶中WSON的来源。　　综上所述，气溶胶化学主要受到其来源的影响。春季中国东部陆架海和西北太平洋海域大气气溶胶中NO3-和NH4+主要来源于中国内地人为源的排放。气溶胶中WSON除了海洋源外，其它来源还不清楚。东亚冬季季风期间是西北太平洋开阔海域大气氮沉降的主要时期。利用δ15N-NO3-示踪西北太平洋开阔海域背景气溶胶中NO3-来源时受到15N分馏的限制，这种现象可能普遍存在大气中NOX长距离的传输和氧化成硝酸盐的过程中。在开阔大洋，表层海水DON是大气气溶胶中WSON的来源之一。