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随着工业化进展的加快,传统化石能源的消耗也急剧增加,能源短缺和环境污染问题日益凸显。因此,发展绿色新能源已经成为共识。氢气是一种可再生且燃烧热值高的清洁能源,得到了各界的广泛关注。寻找合适的载体材料进行氢气存储,是该领域面临的一个主要问题。近年来,利用多孔纳米材料储氢的方法得到了人们越来越多的关注。其中,石墨炔是一种新型二维碳基材料,具有传统非金属二维材料的优良特性,比如比表面积大,质地轻等特点。同时,与石墨烯相比,石墨炔在储氢方面的性能更加突出。本文通过结合第一性原理及蒙特卡洛模拟对三种石墨炔材料:H4,4,4-graphyne,T4,4,4-graphyne和Triphenylene-graphdiyne的储氢过程及其原理进行了深入的探索。论文中主要工作如下所述:（1）研究发现Na原子在H4,4,4-graphyne表面的最佳吸附位位于炔环中心上方,最终通过4个Na原子修饰H4,4,4-graphyne结构以应用于储氢,Na原子的平均结合能大于其本身内聚能,说明能够稳定吸附于材料表面而不发生团聚现象。通过差分电荷分析可知,金属Na与H4,4,4-graphyne之间发生了电荷转移,从而形成了局部静电场,使得金属Na能够离散的分布在材料表面。然后,基于第一性原理,逐个添加氢气分子,直到饱和为止,计算获得氢气分子结合能为0.17 e V/H2,质量比为9.59 wt%。同时,基于巨正则蒙特卡洛模拟（GCMC）进行了不同温度及压强下的储氢模拟,获得的储氢质量比为16.97 wt%（77K,100bar）。两种方法研究的储氢趋势保持一致,氢气分子在材料表面发生了明显的分层现象。（2）基于第一性原理计算研究了Li和Na共修饰的T4,4,4-graphyne的储氢性能。详细分析了金属原子和H2分子的吸附位置和顺序。在氢的吸附结构中,Li原子和Na原子位于T4,4,4-graphyne所包含的六元环和炔环的两侧。可以看出,由电荷转移引起的电场通过电荷密度差增强了氢的存储。此外,已通过分子动力学仿真证明该储氢结构在室温下是热力学稳定的。同时,我们也通过GCMC再次验证了材料的储氢能力。我们的结果表明,Li和Na共修饰的T4,4,4-graphyne具有很大的氢气储存应用价值。（3）B原子修饰可以显著改善结构对于金属原子吸附情况,从而增强结构的储氢能力。因此,基于triphenylene-graphdiyne（Tp G）材料,我们分别通过Li和Ca原子对原始Tp G和B原子掺杂的Tp G结构进行表面修饰,除了Ca修饰的原始Tp G结构外,其他三种结构均具有良好的储氢潜力。B原子修饰可以显著改善结构对于金属原子吸附情况,从而增强结构的储氢能力。